清華新聞網(wǎng)11月25日電 在低維量子材料的研究中，電子結(jié)構(gòu)及超快動(dòng)力學(xué)過(guò)程的實(shí)驗(yàn)探測(cè)具有重要的意義。角分辨光電子能譜（ARPES）是探測(cè)材料電子結(jié)構(gòu)的強(qiáng)大實(shí)驗(yàn)技術(shù)，而超快時(shí)間分辨角分辨光電子能譜（TrARPES）則結(jié)合了ARPES和超快泵浦-探測(cè)技術(shù)的優(yōu)點(diǎn)，可獲得低維量子材料中電子能量、動(dòng)量、時(shí)間多維度分辨信息，對(duì)非平衡態(tài)超快動(dòng)力學(xué)及光誘導(dǎo)的新奇物理效應(yīng)等前沿科學(xué)問(wèn)題的探索至關(guān)重要。
清華大學(xué)物理系周樹(shù)云教授課題組長(zhǎng)期致力于前沿TrARPES儀器設(shè)備的研制及超快動(dòng)力學(xué)研究。對(duì)于TrARPES系統(tǒng)來(lái)說(shuō)，獲得短脈沖、可調(diào)諧的探測(cè)光源尤為重要。最近，利用KBBF非線(xiàn)性光學(xué)晶體，課題組首次獲得脈沖寬度55飛秒、光子能量5.3-7.0 eV大范圍可調(diào)諧的深紫外光源，并將其作為探測(cè)光源應(yīng)用于超快動(dòng)力學(xué)的研究中。
在TrARPES實(shí)驗(yàn)中，探測(cè)光子能量的范圍決定了可探測(cè)的面外動(dòng)量范圍，因此獲得大范圍可調(diào)諧的探測(cè)光對(duì)于三維量子材料（例如，三維狄拉克和外爾半金屬）的超快動(dòng)力學(xué)的研究非常重要。周樹(shù)云課題組將非線(xiàn)性光學(xué)晶體KBBF用于TrARPES系統(tǒng)中并獲得了覆蓋5.3-7.0 eV范圍的可調(diào)諧深紫外探測(cè)光。然而，由于KBBF非線(xiàn)性耦合器件結(jié)構(gòu)較為復(fù)雜，導(dǎo)致產(chǎn)生的深紫外脈沖展寬嚴(yán)重（一般接近皮秒量級(jí)），難以滿(mǎn)足超快動(dòng)力學(xué)探測(cè)所需的高時(shí)間分辨率（100飛秒）的要求。因此，需要在保持探測(cè)光源大范圍可調(diào)諧的前提下，解決器件所帶來(lái)的脈沖展寬及時(shí)間分辨率問(wèn)題，從而提升TrARPES系統(tǒng)的時(shí)間分辨率這一關(guān)鍵技術(shù)指標(biāo)。
圖1.(a)傳統(tǒng)非線(xiàn)性晶體BBO。(b)基于BBO的TrARPES系統(tǒng)時(shí)間分辨率。(c)常規(guī)非線(xiàn)性晶體KBBF器件。(d)基于常規(guī)KBBF器件的TrARPES系統(tǒng)時(shí)間分辨率。(e)針對(duì)飛秒應(yīng)用優(yōu)化的KBBF器件。(f)針對(duì)飛秒應(yīng)用優(yōu)化的KBBF器件所實(shí)現(xiàn)的優(yōu)于100飛秒時(shí)間分辨率
在時(shí)間分辨率的優(yōu)化方面，周樹(shù)云課題組經(jīng)過(guò)多年努力，發(fā)展了一套系統(tǒng)性的時(shí)間分辨率診斷和優(yōu)化方法，提供了獲得極限時(shí)間分辨率的完整技術(shù)路線(xiàn)。他們將該方法應(yīng)用于基于BBO晶體的5.9 eV的探測(cè)光源的優(yōu)化中，實(shí)現(xiàn)了81飛秒的極限時(shí)間分辨率（圖1（a）（b））。將該方法應(yīng)用到基于KBBF晶體的TrARPES系統(tǒng)，通過(guò)時(shí)間分辨率的診斷和優(yōu)化，將具備5.3-7.0 eV探測(cè)光的TrARPES系統(tǒng)的時(shí)間分辨率從1皮秒提升到280飛秒（圖1（c）（d））。
為了進(jìn)一步獲得更高的時(shí)間分辨率，他們對(duì)KBBF非線(xiàn)性耦合器件進(jìn)行重新設(shè)計(jì)，發(fā)展了專(zhuān)門(mén)針對(duì)飛秒應(yīng)用的新型KBBF耦合器件（圖1（e））。通過(guò)減薄晶體厚度和耦合棱晶尺寸減小脈沖展寬，同時(shí)利用緊聚焦克服了減薄晶體厚度所帶來(lái)的轉(zhuǎn)換效率過(guò)低的問(wèn)題，并且結(jié)合時(shí)間分辨率診斷和脈沖壓縮，最終實(shí)現(xiàn)了81飛秒的TrARPES時(shí)間分辨率（圖1（f）），對(duì)應(yīng)的深紫外探測(cè)光脈寬僅為55飛秒。進(jìn)一步，他們?cè)谌ǘ畏秶?.3-7.0 eV）都進(jìn)行了時(shí)間分辨率的優(yōu)化，最終實(shí)現(xiàn)了探測(cè)光5.3-7.0 eV連續(xù)可調(diào)且時(shí)間分辨率優(yōu)于100飛秒的技術(shù)指標(biāo)（圖2）。該TrARPES系統(tǒng)在探測(cè)光子能量和時(shí)間分辨率這兩個(gè)關(guān)鍵參數(shù)方面具有國(guó)際前沿技術(shù)指標(biāo)，為三維量子材料超快電子動(dòng)力學(xué)研究提供了新的機(jī)遇。同時(shí)，該工作實(shí)現(xiàn)的優(yōu)于55 fs短脈沖、可調(diào)諧的深紫外光源也為拓展KBBF器件在其他時(shí)間分辨超快泵浦-探測(cè)技術(shù)（如時(shí)間分辨光致發(fā)光譜、拉曼光譜、光發(fā)射電子顯微鏡等）的應(yīng)用奠定了重要的基礎(chǔ)。
圖2. (a)基于KBBF晶體的時(shí)間分辨角分辨光電子能譜儀示意圖。(b)超快激光系統(tǒng)照片。(c)該系統(tǒng)在5.3-7.0 eV范圍內(nèi)均具有優(yōu)于100飛秒的時(shí)間分辨率
清華大學(xué)物理系的周樹(shù)云教授為該文章的通訊作者，清華大學(xué)物理系2020級(jí)博士生鐘浩源和水木學(xué)者博士后鮑昌華為共同第一作者。該研究得到了國(guó)家自然科學(xué)基金委重大科研儀器研制項(xiàng)目和國(guó)家杰出青年科學(xué)基金項(xiàng)目的經(jīng)費(fèi)資助。
系統(tǒng)研制過(guò)程中的3篇儀器研制文章全文鏈接如下：
https://aip.scitation.org/doi/10.1063/5.0106864
https://aip.scitation.org/doi/10.1063/5.0070004
https://aip.scitation.org/doi/10.1063/5.0044815
供稿：物理系
編輯：李華山
審核：郭玲
