清華新聞網(wǎng)2月1日電 水污染制約社會(huì)經(jīng)濟(jì)環(huán)境的可持續(xù)發(fā)展。隨著我國(guó)雙碳戰(zhàn)略的實(shí)施和深化，面向水污染治理的高級(jí)氧化工藝（AOPs）面臨新的挑戰(zhàn)。傳統(tǒng)均相AOPs存在穩(wěn)定性低、pH依賴(lài)性強(qiáng)、催化劑重復(fù)利用性差等缺點(diǎn)。非均相AOPs可以相對(duì)較好克服傳統(tǒng)均相AOPs的缺點(diǎn)，但是非均相AOPs面向應(yīng)用仍然存在亟需解決的挑戰(zhàn)，一是催化劑的構(gòu)效關(guān)系模糊，二是催化過(guò)程的傳質(zhì)限制及緩慢動(dòng)力學(xué)，三是催化劑的壽命、催化活性和可重復(fù)使用性不佳。
清華大學(xué)深圳國(guó)際研究生院張正華課題組創(chuàng)新性提出了膜法限域催化技術(shù)，耦合限域催化和膜過(guò)濾為一體，開(kāi)展了一系列的工作，實(shí)現(xiàn)了在（亞）納米尺度下連續(xù)并多級(jí)高效催化產(chǎn)生活性自由基、降解有機(jī)污染物、原位清洗及控制膜污染，突破了常規(guī)納米材料構(gòu)建限域催化存在的易流失、不好重復(fù)使用、限域空間有限且不能連續(xù)運(yùn)行等缺點(diǎn)，揭示了（亞）納米尺度膜法限域催化和傳質(zhì)的機(jī)制，實(shí)現(xiàn)了限域催化膜較傳統(tǒng)納米材料催化活性3-5個(gè)數(shù)量級(jí)的提升及膜法限域催化相對(duì)長(zhǎng)期、穩(wěn)定、高效的運(yùn)行。
圖1 膜法限域催化降解污染物的作用機(jī)理示意圖
圖2 膜法限域催化系統(tǒng)和傳統(tǒng)AOPs處理污染物的去除效率 (%) 和速率常數(shù) (k)和不同膜法限域催化系統(tǒng)通量的比較
圖3 不同納米限域催化膜的降解機(jī)制和ROS形成示意圖
圖4 分子在納米空間內(nèi)的傳質(zhì)
相關(guān)工作以“膜法納米限域催化水處理技術(shù)：綜述”（Membrane-based nanoconfined heterogeneous catalysis for water purification: A critical review）、“鈷功能化石墨相氮化碳納米片組裝的納米限域催化膜用于快速降解污染物”（Nanoconfined catalytic membranes assembled by cobalt-functionalized graphitic carbon nitride nanosheets for rapid degradation of pollutants）、“膜孔內(nèi)埃米尺度限域催化實(shí)現(xiàn)水凈化”（Angstrom-confined catalytic water purification within Co-TiOxlaminar membrane nanochannels）、“超高通量原位功能化的氮化硼膜用于限域催化”（Ultrahigh permeance functionalised boron nitride membrane for nanoconfined heterogeneous catalysis）為題，分別發(fā)表在《水研究》（Water Research）、《應(yīng)用催化B：環(huán)境》（Applied Catalysis B: Environmental）、《自然·通訊》（Nature Communications）、《化學(xué)·催化》（Chem Catalysis）上。
清華大學(xué)深圳國(guó)際研究生院張正華副教授為上述系列文章唯一通訊作者。清華大學(xué)深圳國(guó)際研究生院博士后Quang Viet Ly和崔樂(lè)樂(lè)、2020級(jí)碩士研究生張威、聯(lián)合指導(dǎo)的博士后孟晨晨、博士后Muhammad Bilal Asif分別為上述四篇論文的第一或共同第一作者。以上系列工作得到國(guó)家自然科學(xué)基金項(xiàng)目以及清華大學(xué)深圳國(guó)際研究生院、深圳市基礎(chǔ)研究計(jì)劃項(xiàng)目等的資助。
論文鏈接：
https://doi.org/10.1016/j.watres.2023.119577
https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2022.122098
https://doi.org/10.1038/s41467-022-31807-1
https://doi.org/10.1016/j.checat.2022.01.003
供稿：深圳國(guó)際研究生院
編輯：邱收
審核：郭玲
