清華新聞網(wǎng)2月2日電 光與物質(zhì)的相互作用不僅是探究低維量子材料微觀(guān)物理機(jī)制的重要探測(cè)手段，而且超短、超強(qiáng)脈沖激光還可作為電子結(jié)構(gòu)及物態(tài)的有效調(diào)控手段，實(shí)現(xiàn)平衡態(tài)所不具有的新物態(tài)、新效應(yīng)。最近，清華大學(xué)物理系教授周樹(shù)云和合作者首次在半導(dǎo)體材料黑磷中實(shí)現(xiàn)了脈沖激光誘導(dǎo)的弗洛凱瞬時(shí)能帶調(diào)控，并發(fā)現(xiàn)其與黑磷的贗自旋具有獨(dú)特的耦合作用及光學(xué)選擇定則。
圖1 半導(dǎo)體材料弗洛凱能帶調(diào)控示意圖
低維量子材料具有豐富的物理特性，當(dāng)前的研究主要聚焦在這些材料的平衡態(tài)特性，而對(duì)其非平衡態(tài)物理及超快動(dòng)力學(xué)的研究尚處于發(fā)展階段。在超快時(shí)間尺度（皮秒甚至飛秒，10-15或10-12秒）上實(shí)現(xiàn)電子結(jié)構(gòu)和物理特性的測(cè)量和調(diào)控，不僅能夠拓展非平衡態(tài)物理知識(shí)的前沿，還將為未來(lái)新型、高速器件的開(kāi)發(fā)和應(yīng)用奠定重要的科學(xué)基礎(chǔ)。在非平衡態(tài)超快動(dòng)力學(xué)和瞬時(shí)物態(tài)調(diào)控研究中，一個(gè)備受關(guān)注的重要研究方向是通過(guò)周期振蕩的勢(shì)場(chǎng)誘導(dǎo)量子物態(tài)的變化，進(jìn)而實(shí)現(xiàn)對(duì)其電子結(jié)構(gòu)的調(diào)控，該方案被稱(chēng)為弗洛凱工程(Floquet engineering)。在晶體中，原子在實(shí)空間的周期性排列構(gòu)成了晶體結(jié)構(gòu)并進(jìn)而導(dǎo)致了電子的能帶結(jié)構(gòu)在動(dòng)量空間具有周期性；與之相類(lèi)比，外加的周期振蕩的勢(shì)場(chǎng)也將導(dǎo)致電子在能量空間出現(xiàn)能帶結(jié)構(gòu)的周期性復(fù)制，進(jìn)而形成弗洛凱態(tài)（如圖1）。進(jìn)一步地，通過(guò)電子與周期勢(shì)場(chǎng)的相互作用對(duì)低維量子材料的能帶結(jié)構(gòu)、對(duì)稱(chēng)性及拓?fù)湫再|(zhì)的瞬時(shí)調(diào)控，可實(shí)現(xiàn)平衡態(tài)所不具有的新物態(tài)，例如，將拓?fù)淦接沟牟牧限D(zhuǎn)變?yōu)橥負(fù)洳牧?，?shí)現(xiàn)遠(yuǎn)離平衡態(tài)的拓?fù)涑瑢?dǎo)態(tài)等。上述利用周期場(chǎng)驅(qū)動(dòng)的量子物態(tài)調(diào)控機(jī)制被稱(chēng)為弗洛凱工程(Floquet engineering)。
弗洛凱調(diào)控的概念自上個(gè)世紀(jì)初被提出后就引起了物理學(xué)家的廣泛關(guān)注，并被應(yīng)用于凝聚態(tài)物理、冷原子物理和光晶格等領(lǐng)域。近十年來(lái)，弗洛凱瞬時(shí)能帶和物性調(diào)控已經(jīng)發(fā)展成為國(guó)際上凝聚態(tài)物理和材料科學(xué)的一個(gè)重要科學(xué)前沿。然而，盡管理論方面涌現(xiàn)出豐富的預(yù)言，與之形成鮮明對(duì)比的是凝聚態(tài)體系中的實(shí)驗(yàn)進(jìn)展非常少。很多關(guān)鍵的科學(xué)問(wèn)題，例如，能否在常規(guī)材料（例如，半導(dǎo)體）中實(shí)現(xiàn)能帶結(jié)構(gòu)的瞬時(shí)調(diào)控，仍然有待實(shí)驗(yàn)的證實(shí)。
圖2 利用超快時(shí)間分辨角分辨光電子能譜在黑磷中實(shí)現(xiàn)弗洛凱瞬時(shí)能帶調(diào)控
周樹(shù)云研究組多年來(lái)致力于低維量子材料的電子能譜和非平衡態(tài)超快動(dòng)力學(xué)的研究，尤其是弗洛凱能帶及物態(tài)調(diào)控的實(shí)驗(yàn)研究。由于弗洛凱調(diào)控要求激發(fā)光源具有低光子能量、強(qiáng)峰值電場(chǎng)等極端實(shí)驗(yàn)條件，他們針對(duì)領(lǐng)域難點(diǎn)投入了大量的精力，攻克了中紅外強(qiáng)場(chǎng)脈沖激發(fā)光源以及與角分辨光電子能譜儀結(jié)合方面的困難，研制出具有前沿技術(shù)指標(biāo)的超快時(shí)間分辨角分辨光電子能譜(TrARPES)系統(tǒng)。在材料體系方面，他們巧妙地選取了黑磷這個(gè)具有小帶隙、高遷移率的經(jīng)典半導(dǎo)體材料。通過(guò)精細(xì)調(diào)節(jié)中紅外激發(fā)光源的光子能量，他們發(fā)現(xiàn)當(dāng)光子能量與帶隙接近共振時(shí)，黑磷的電子結(jié)構(gòu)從平衡態(tài)的拋物線(xiàn)形狀演化為在帶頂打開(kāi)能隙的“墨西哥帽”形狀（如圖2中紅色箭頭所指），并觀(guān)察到了復(fù)制的弗洛凱邊帶。在此基礎(chǔ)上，他們通過(guò)系統(tǒng)性地探究該瞬時(shí)能隙對(duì)時(shí)間、光強(qiáng)和電子摻雜等變量的響應(yīng)等，確認(rèn)了所觀(guān)測(cè)到的瞬時(shí)能隙是由弗洛凱能帶工程所導(dǎo)致。
此外，周樹(shù)云研究組發(fā)現(xiàn)黑磷中的弗洛凱能帶工程對(duì)激發(fā)光源的偏振具有強(qiáng)烈的選擇性：只有當(dāng)泵浦光偏振沿著黑磷的扶手椅型(armchair)方向時(shí)，才會(huì)出現(xiàn)瞬時(shí)能隙，揭示出弗洛凱能帶工程調(diào)控具有特定的光學(xué)選擇定則。結(jié)合理論分析，他們指出這一奇特的偏振選擇效應(yīng)來(lái)源于黑磷的贗自旋自由度（黑磷元胞中含有兩個(gè)子晶格，對(duì)應(yīng)的兩能級(jí)系統(tǒng)可類(lèi)比自旋）。這些研究結(jié)果不僅為弗洛凱能帶調(diào)控提供了重要的思路，同時(shí)也為進(jìn)一步探索拓?fù)湮飸B(tài)、關(guān)聯(lián)物態(tài)（磁性、超導(dǎo)等）的瞬時(shí)調(diào)控奠定了重要的基礎(chǔ)。
圖3 參與項(xiàng)目研究的實(shí)驗(yàn)團(tuán)隊(duì)成員
該項(xiàng)研究工作以“黑磷的弗洛凱能帶調(diào)控及贗自旋選擇特性（Pseudospin-selectiveFloquetband engineering in black phosphorus）”為題發(fā)表在《自然》（Nature）期刊上，同期刊發(fā)題為“光調(diào)控模型半導(dǎo)體性質(zhì)”（“Light tailors the properties of a model semiconductor”評(píng)述文章對(duì)該工作的意義進(jìn)行正面評(píng)價(jià)。
該論文的通訊作者是物理系周樹(shù)云教授，論文共同第一作者為清華大學(xué)物理系2017級(jí)博士生周紹華和清華大學(xué)“水木學(xué)者”鮑昌華。合作者包括清華大學(xué)物理系段文暉院士、于浦教授，北京航空航天大學(xué)湯沛哲教授，中科院物理所孟勝研究員等。該研究工作主要受到科技部國(guó)家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃、自然科學(xué)基金委國(guó)家杰出青年科學(xué)基金項(xiàng)目、重點(diǎn)項(xiàng)目和重大科研儀器研制項(xiàng)目的支持。此外，該研究工作還受到國(guó)家自然科學(xué)基金委基礎(chǔ)科學(xué)中心項(xiàng)目和中國(guó)科學(xué)院項(xiàng)目的支持。
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https://www.nature.com/articles/s41586-022-05610-3
供稿：物理系
編輯：邱收
審核：王曉霞
