清華新聞網(wǎng)3月13日電 單原子催化劑因其最大的原子利用效率和精準(zhǔn)可控的活性中心，逐漸成為催化氧化污水深度處理領(lǐng)域的研究前沿，并有潛力表現(xiàn)出不同的反應(yīng)特異性。近日，清華大學(xué)環(huán)境學(xué)院張瀟源副教授課題組在單原子催化氧化污水深度處理領(lǐng)域取得新進(jìn)展。張瀟源課題組開(kāi)發(fā)了一種基于單原子鐵催化劑的臭氧催化氧化體系，其中錨定在碳骨架上的Fe-N4位點(diǎn)對(duì)臭氧展現(xiàn)出優(yōu)越的催化活性和穩(wěn)定性，實(shí)現(xiàn)了對(duì)模式污染物草酸（OA）和對(duì)羥基苯甲酸（pHBA）的高效去除以及對(duì)垃圾滲濾液二級(jí)出水等難降解有機(jī)廢水的深度處理。
圖1.研究成果入選《環(huán)境科學(xué)與技術(shù)》（ES&T）期刊封面文章
不同于傳統(tǒng)自由基氧化，單原子Fe-N4位點(diǎn)催化臭氧可選擇性生成吸附態(tài)原子氧（*Oad）和單線(xiàn)態(tài)氧（1O2）等非自由基物種，同時(shí)觀(guān)察到非自由基對(duì)水中污染物的去除具有底物依賴(lài)特性：OA容易吸附到催化劑表面，從而被表面*Oad降解，pHBA則主要被溶液中的O3和1O2去除。研究采用密度泛函理論計(jì)算和分子動(dòng)力學(xué)模擬從原子水平展示了*Oad和1O2非自由基的演化路徑，即臭氧分子的一個(gè)端氧原子傾向于與Fe-N4位點(diǎn)的中心鐵原子結(jié)合，進(jìn)一步誘導(dǎo)靠近催化劑表面的O-O被拉長(zhǎng)并發(fā)生斷裂，形成*Oad和1O2非自由基。該研究為臭氧催化劑的結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)以及原子級(jí)水平理解催化臭氧產(chǎn)非自由基過(guò)程提供了新思路和新方法。
圖2.單原子Fe-N4位點(diǎn)催化臭氧選擇性誘導(dǎo)非自由基過(guò)程
相關(guān)研究成果以“單原子Fe-N4位點(diǎn)催化臭氧選擇性誘導(dǎo)非自由基路徑用于污水深度凈化”（Single-Atom Fe-N4Sites for Catalytic Ozonation to Selectively Induce a Nonradical Pathway toward Wastewater Purification）為題發(fā)表在環(huán)境領(lǐng)域權(quán)威期刊《環(huán)境科學(xué)與技術(shù)》（Environmental Science & Technology）上，并被選為當(dāng)期封面（Front Cover）。
論文通訊作者為清華大學(xué)環(huán)境學(xué)院張瀟源副教授，第一作者為環(huán)境學(xué)院2020級(jí)博士生任騰飛。論文共同作者包括清華大學(xué)環(huán)境學(xué)院黃霞教授、2019級(jí)博士生尹夢(mèng)茜、2018級(jí)博士生陳舒寧和2022屆碩士畢業(yè)生歐陽(yáng)長(zhǎng)沛。
論文鏈接：
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.est.2c07653
供稿：環(huán)境學(xué)院
題圖設(shè)計(jì)：曾儀
編輯：李華山
審核：郭玲
