清華新聞網(wǎng)4月17日電（通訊員 高一凡）過(guò)去十年，電催化科學(xué)的發(fā)展促進(jìn)了電催化產(chǎn)氫、二氧化碳還原、燃料電池和電催化膜等眾多研究領(lǐng)域的進(jìn)步。電催化材料性能的提升成為所有電催化領(lǐng)域共同關(guān)注的核心問(wèn)題。在材料結(jié)構(gòu)（原子/晶格結(jié)構(gòu)）層面，催化劑的元素組成和微觀(guān)結(jié)構(gòu)對(duì)其電催化性能有著重要的影響。相應(yīng)地，在原子水平上實(shí)現(xiàn)催化劑組成的可控精細(xì)調(diào)控已成為相關(guān)領(lǐng)域的研究前沿。然而，此類(lèi)結(jié)構(gòu)的精細(xì)制備或調(diào)控方法仍鮮有報(bào)道，已報(bào)道的少數(shù)研究的方法也較為復(fù)雜，且往往基于稀缺且昂貴的材料，這是實(shí)際應(yīng)用時(shí)所不希望看到的。在材料結(jié)構(gòu)層面實(shí)現(xiàn)微觀(guān)缺陷的可控構(gòu)建對(duì)于改善催化劑的電催化性能至關(guān)重要，但是，目前有關(guān)碳基電催化劑缺陷結(jié)構(gòu)的基礎(chǔ)生成原理尚待系統(tǒng)研究，面向?qū)嶋H生產(chǎn)的簡(jiǎn)易、低成本制備方法亟待開(kāi)發(fā)。
針對(duì)上述問(wèn)題，清華大學(xué)環(huán)境學(xué)院黃霞教授團(tuán)隊(duì)闡明了熱處理對(duì)碳基電催化材料微觀(guān)結(jié)構(gòu)的影響機(jī)制，提出了基于熱法實(shí)現(xiàn)電紡膜微觀(guān)缺陷精細(xì)調(diào)控和性能提升的策略（圖1）。
圖1.熱法調(diào)控碳基材料原子/晶格結(jié)構(gòu)策略示意圖及形貌元素表征
研究團(tuán)隊(duì)基于表征、計(jì)算和模擬，闡明了熱處理對(duì)碳基電紡膜微觀(guān)原子/晶格結(jié)構(gòu)的影響機(jī)制。研究發(fā)現(xiàn)，改變碳化溫度能夠通過(guò)“碳環(huán)化-氮揮發(fā)-石墨化”機(jī)制在碳納米纖維膜制備過(guò)程中對(duì)氮元素和碳基結(jié)構(gòu)進(jìn)行精細(xì)調(diào)控?；诿芏确汉碚摰牧孔踊瘜W(xué)計(jì)算表明，適當(dāng)?shù)臒崽幚砜梢蕴岣哐趸€原活性，增加電子轉(zhuǎn)移能力，提高吸附能力，從而顯著提高電催化效率。進(jìn)一步的多物理場(chǎng)耦合計(jì)算強(qiáng)調(diào)了增加電催化活性位點(diǎn)對(duì)于提高電催化性能的重要性（圖2）。
圖2.通過(guò)量子化學(xué)計(jì)算和多物理場(chǎng)耦合仿真計(jì)算預(yù)測(cè)電催化活性
受益于這種調(diào)控策略，基于常規(guī)材料和常規(guī)熱法后處理技術(shù)制備的碳基電紡膜獲得了高效、低耗和穩(wěn)定的電催化降解性能（圖3）。直接氧化在電催化降解普萘洛爾（PRO）過(guò)程起主要作用。在單次過(guò)濾（停留時(shí)間約2.5s）、高通量（424.5L·m?2·h?1）、連續(xù)測(cè)試（720min）條件下，成功實(shí)現(xiàn)了>99%的穩(wěn)定降解率以及非常低的能耗（EEO僅為0.029 kWh·m?3·order?1）。這種熱調(diào)控策略將有希望為未來(lái)精確、可控地制造各類(lèi)催化劑提供科學(xué)基礎(chǔ)。
圖3. 簡(jiǎn)單的熱調(diào)控策略有效地提高了電催化效率
4月12日，研究成果以“微調(diào)控納米缺陷結(jié)構(gòu)激發(fā)高效電催化氧化”（Subtle tuning of nanodefects actuates highly efficient electrocatalytic oxidation）為題在線(xiàn)發(fā)表在《自然·通訊》（Nature Communications）上。
環(huán)境學(xué)院2022屆博士畢業(yè)生、麻省理工學(xué)院博士后高一凡博士與北京林業(yè)大學(xué)梁帥副教授為論文共同第一作者，環(huán)境學(xué)院黃霞教授、北京林業(yè)大學(xué)梁帥副教授與美國(guó)耶魯大學(xué)梅納切姆·以利米勒（Menachem Elimelech）教授為論文共同通訊作者，環(huán)境學(xué)院梁鵬教授、張瀟源副教授、博士后劉壁銘、博士生蔣成旭和許晨陽(yáng)為論文合作作者。研究得到國(guó)家自然科學(xué)基金重大項(xiàng)目和國(guó)家自然科學(xué)基金面上項(xiàng)目的資助。
論文鏈接：
https://www.nature.com/articles/s41467-023-37676-6
供稿：環(huán)境學(xué)院
題圖設(shè)計(jì)：劉雨田
編輯：李華山
審核：郭玲
