清華新聞網(wǎng)5月18日電 磁性超結(jié)構(gòu)不僅可以作為研究量子效應(yīng)的材料平臺(tái)，也有豐富的潛在應(yīng)用價(jià)值?；诿芏确汉碚摚―FT）的第一性原理電子結(jié)構(gòu)計(jì)算是研究材料性質(zhì)的重要手段，但受限于計(jì)算成本，這些方法難以直接用于研究磁性超結(jié)構(gòu)。近期出現(xiàn)了一系列深度學(xué)習(xí)第一性原理計(jì)算方法，利用人工神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)從DFT數(shù)據(jù)中學(xué)習(xí)，從而高效地預(yù)測(cè)大尺度材料的電子結(jié)構(gòu)性質(zhì)。然而，當(dāng)前的方法主要集中在非磁性系統(tǒng)上，忽略了對(duì)磁性系統(tǒng)的研究。研究磁性系統(tǒng)需要高精度的先進(jìn)深度學(xué)習(xí)方法來(lái)描述精妙的磁性物理效應(yīng)，以高效準(zhǔn)確地計(jì)算磁性材料的電子結(jié)構(gòu)。
在先前的工作中，清華大學(xué)物理系徐勇、段文暉研究組提出深度學(xué)習(xí)第一性原理計(jì)算的理論框架和算法DeepH（Deep DFT Hamiltonian），該方法使用神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)由材料原子結(jié)構(gòu)預(yù)測(cè)DFT哈密頓量，從而可以預(yù)測(cè)所有單粒子圖像下的物理性質(zhì)，可極大加速非磁性材料的電子結(jié)構(gòu)計(jì)算。在最新的工作中，徐勇、段文暉研究組提出xDeepH（extended DeepH）方法，用于學(xué)習(xí)磁性材料的DFT哈密頓量對(duì)原子結(jié)構(gòu)和磁結(jié)構(gòu)的依賴(lài)關(guān)系，并高效預(yù)測(cè)其電子結(jié)構(gòu)與物性。
將物理先驗(yàn)知識(shí)融入神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)架構(gòu)設(shè)計(jì)，對(duì)深度學(xué)習(xí)的性能至關(guān)重要。DFT哈密頓量對(duì)原子結(jié)構(gòu)和磁結(jié)構(gòu)的依賴(lài)關(guān)系，在對(duì)稱(chēng)操作下（如旋轉(zhuǎn)和時(shí)間反演）具有等變性。為此，該研究提出了一種拓展的等變神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)，能考慮電子自旋和軌道自由度，使得神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)保持在歐幾里得群和時(shí)間反演操作下的對(duì)稱(chēng)性。此外，相對(duì)于原子結(jié)構(gòu)，磁結(jié)構(gòu)的改變對(duì)DFT哈密頓量的影響有著更強(qiáng)的局域特性。該研究設(shè)計(jì)了嚴(yán)格局域的神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)更新函數(shù)，用于處理磁結(jié)構(gòu)的輸入；沿用傳統(tǒng)的消息傳遞神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)處理原子結(jié)構(gòu)的輸入。對(duì)于對(duì)稱(chēng)性和局域性這兩點(diǎn)先驗(yàn)知識(shí)的妥善利用，顯著提升了xDeepH的精度與泛化能力，并減小訓(xùn)練難度與代價(jià)。
xDeepH方法用于磁性材料的高效電子結(jié)構(gòu)計(jì)算的示意圖。（a）xDeepH方法的流程圖。以磁性材料的原子結(jié)構(gòu)和磁結(jié)構(gòu)作為輸入，等變神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)可預(yù)測(cè)其DFT哈密頓量。只需利用小尺度材料的DFT數(shù)據(jù)訓(xùn)練神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)，就可以研究大尺度磁性超結(jié)構(gòu) (比如磁性斯格明子)。（b）DFT哈密頓量作為原子結(jié)構(gòu)和磁結(jié)構(gòu)的函數(shù)，在空間旋轉(zhuǎn)和時(shí)間反演操作下具有等變性。
通過(guò)對(duì)三種代表性復(fù)雜磁性超結(jié)構(gòu)的準(zhǔn)確預(yù)測(cè)，該研究表明了xDeepH方法的高精度和普適性。測(cè)試材料體系包括了單層NiBr2中的螺磁結(jié)構(gòu)、CrI3納米管中的彎曲磁性、雙層莫爾轉(zhuǎn)角CrI3中的磁性斯格明子（原胞中具有4336個(gè)原子）。該成果為研究磁性超結(jié)構(gòu)提供了一種高效準(zhǔn)確的計(jì)算方法，展現(xiàn)了解決DFT精度-效率兩難困境的潛力。xDeepH方法有助于更好地理解磁性超結(jié)構(gòu)的基本性質(zhì)和量子現(xiàn)象，同時(shí)也有望為開(kāi)發(fā)新型磁性材料和相關(guān)器件提供更高效的計(jì)算指導(dǎo)。
相關(guān)成果以“用于磁性超結(jié)構(gòu)的深度學(xué)習(xí)電子結(jié)構(gòu)計(jì)算”（Deep-learning electronic-structure calculation of magnetic superstructures）為題發(fā)表于4月26日的《自然·計(jì)算科學(xué)》（Nature Computational Science），并入選為期刊封面文章。同期，該期刊還發(fā)表了以“研究磁性超結(jié)構(gòu)的深度學(xué)習(xí)方法（A deep-learning method for studying magnetic superstructures）”為題的研究簡(jiǎn)報(bào)（Research Briefing）、以“計(jì)算探測(cè)莫爾磁體（Computationally probing moiré magnets）”為題的社論（Editorial）、以“揭示莫爾磁體中的磁相互作用（A Uncovering magnetic interactions in moiré magnets ）”為題的新聞與觀(guān)點(diǎn)（News & Views）介紹上述成果。
本研究被選為《自然·計(jì)算科學(xué)》封面文章
清華大學(xué)物理系徐勇教授和段文暉教授為該論文的通訊作者，研究組2019級(jí)博士生李賀、2019級(jí)本科生唐澤宸為共同第一作者。合作者還包括北京大學(xué)2019級(jí)本科生貢曉荀和研究組2018級(jí)博士生鄒念龍。研究得到國(guó)家自然科學(xué)基金委基礎(chǔ)科學(xué)研究中心、國(guó)家自然科學(xué)基金、國(guó)家科技部等項(xiàng)目單位的支持。
論文鏈接：
https://www.nature.com/articles/s43588-023-00424-3
供稿：物理系
題圖設(shè)計(jì)：李柳依
編輯：李華山
審核：郭玲
