清華新聞網(wǎng)6月5日電 近日，清華大學(xué)物理系徐勇、段文暉研究組開(kāi)發(fā)了一種新的普適框架，利用三維歐幾里得群（E（3）群）下協(xié)變的神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)預(yù)測(cè)微觀(guān)原子結(jié)構(gòu)對(duì)應(yīng)的密度泛函理論（DFT）哈密頓量，可極大地加速第一性原理電子結(jié)構(gòu)計(jì)算。
圖1.基于協(xié)變神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)的電子結(jié)構(gòu)預(yù)測(cè)方法DeepH-E3的示意圖
深度學(xué)習(xí)和第一性原理計(jì)算的結(jié)合已展現(xiàn)出廣泛的發(fā)展前景，將為科學(xué)研究和實(shí)際應(yīng)用帶來(lái)巨大的幫助。在應(yīng)用深度學(xué)習(xí)方法解決物理問(wèn)題時(shí)，引入先驗(yàn)的物理知識(shí)和對(duì)稱(chēng)性的要求可以顯著提高神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)的表現(xiàn)。在這一背景下，徐勇、段文暉研究組發(fā)展出DeepH-E3方法，提出了一種E（3）協(xié)變神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)處理材料體系DFT哈密頓量的對(duì)稱(chēng)性，能適當(dāng)處理電子自旋和軌道自由度，對(duì)于強(qiáng)自旋軌道耦合的材料體系也有出色的表現(xiàn)（圖1）。DeepH-E3模型用小體系DFT數(shù)據(jù)作訓(xùn)練，能快速預(yù)測(cè)大尺度材料體系的電子結(jié)構(gòu)，將計(jì)算速度提高幾個(gè)量級(jí)的同時(shí)，也能保持亞毫電子伏的預(yù)測(cè)精度。
圖2.電子結(jié)構(gòu)計(jì)算中的協(xié)變性。對(duì)于自旋軌道耦合（SOC）被忽略或被包含的兩種情況，a材料結(jié)構(gòu)和波函數(shù)示意圖，b哈密頓量示意圖。結(jié)構(gòu)a1和a2之間由90度的旋轉(zhuǎn)聯(lián)系起來(lái)（a），而這兩個(gè)結(jié)構(gòu)的px軌道間的躍遷強(qiáng)度（哈密頓量矩陣元）則由一個(gè)酉矩陣聯(lián)系起來(lái)（b）。任何電子結(jié)構(gòu)計(jì)算必須滿(mǎn)足這一協(xié)變性的要求。當(dāng)SOC不可忽略時(shí)，自旋和軌道空間的自由度互相耦合且在旋轉(zhuǎn)操作下一起變換，如結(jié)構(gòu)b1和b2
在先前工作中，徐勇、段文暉研究組發(fā)展了一種名為DeepH（Deep DFT Hamiltonian）的深度學(xué)習(xí)第一性原理計(jì)算方法。在這一方法框架下，給定材料結(jié)構(gòu)，可以利用深度神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)預(yù)測(cè)其DFT哈密頓量。基于這個(gè)物理量，能夠高效地預(yù)測(cè)單電子圖像下的所有物理性質(zhì)，避免了傳統(tǒng)第一性原理方法高昂的時(shí)間消耗。然而，在E（3）對(duì)稱(chēng)性操作下（如空間旋轉(zhuǎn)），DFT哈密頓量是協(xié)變的（圖2），而考慮電子自旋空間自由度時(shí)，該協(xié)變性會(huì)變得更加復(fù)雜。先前的DeepH方法采用選取坐標(biāo)規(guī)范和基組變換來(lái)處理DFT哈密頓量的協(xié)變性，但是這一做法存在規(guī)范不連續(xù)的問(wèn)題。在最新提出的DeepH-E3方法中，研究人員發(fā)展了一種E（3）協(xié)變神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)，能夠使得神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)直接滿(mǎn)足對(duì)稱(chēng)協(xié)變要求，從而顯著提高了預(yù)測(cè)的準(zhǔn)確性和訓(xùn)練的效率?；贒eepH-E3理論框架，徐勇、段文暉研究組近期還開(kāi)發(fā)了xDeepH（extendedDeepH）方法。
圖3.DeepH-E3方法應(yīng)用于轉(zhuǎn)角雙層石墨烯。（a）DeepH-E3方法的工作流程。神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)在非轉(zhuǎn)角、有隨機(jī)擾動(dòng)的小體系上訓(xùn)練后，可以推廣到任意轉(zhuǎn)角的大體系，而不再需要再進(jìn)行DFT計(jì)算。（b）DeepH-E3方法與原本的DeepH方法在研究不同轉(zhuǎn)角的雙層石墨烯時(shí)的表現(xiàn)的對(duì)比。對(duì)于不同的轉(zhuǎn)角體系，摩爾超晶格內(nèi)的原子數(shù)也不同，圖中顯示了神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)在這些結(jié)構(gòu)上預(yù)測(cè)的哈密頓量相對(duì)DFT結(jié)果的平均絕對(duì)誤差（MAE）。（c）超晶格內(nèi)有11164個(gè)原子的魔角石墨烯的能帶，分別由DeepH-E3，DFT以及連續(xù)模型計(jì)算得到
通過(guò)對(duì)多種二維摩爾轉(zhuǎn)角材料的研究，該工作證明了DeepH-E3方法的高效性、準(zhǔn)確性和普適性。對(duì)于包含11164個(gè)原子的魔角雙層石墨烯，DeepH-E3方法僅需數(shù)十分鐘即可在個(gè)人電腦上預(yù)測(cè)得到其哈密頓量，相較于需要昂貴計(jì)算代價(jià)的DFT計(jì)算結(jié)果，能帶誤差僅在毫電子伏量級(jí)（圖3）。對(duì)于具有強(qiáng)自旋軌道耦合（SOC）的Bi2Se3以及Bi2Te3雙層轉(zhuǎn)角結(jié)構(gòu)，DeepH-E3方法展現(xiàn)了極高的精度，并準(zhǔn)確預(yù)測(cè)了SOC強(qiáng)度改變時(shí)轉(zhuǎn)角雙層Bi2Te3從拓?fù)淦接沟酵負(fù)浞瞧接沟耐負(fù)湎嘧儯浞终故玖薉eepH-E3框架在處理SOC時(shí)的準(zhǔn)確性。這項(xiàng)研究的結(jié)果為深度學(xué)習(xí)與第一性原理計(jì)算的結(jié)合提供了新的工具和方法，展示了基于協(xié)變神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)的DeepH-E3方法在處理復(fù)雜材料體系的電子結(jié)構(gòu)預(yù)測(cè)方面的優(yōu)勢(shì)，為加快材料設(shè)計(jì)和發(fā)現(xiàn)過(guò)程提供了一種高效而精確的工具。
研究成果以“使用E（3）等變神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)表征密度泛函哈密頓量的普適框架”（General framework for E(3)-equivariantneural network representation of density functional theory Hamiltonian）為題發(fā)表于5月19日的《自然·通訊》（Nature Communications）期刊上。
清華大學(xué)物理系徐勇教授和段文暉教授為該論文的通訊作者，北京大學(xué)2019級(jí)本科生貢曉荀和研究組2019級(jí)博士研究生李賀為共同第一作者。合作者還包括研究組2018級(jí)博士研究生鄒念龍和博士后研究員徐潤(rùn)章。該研究得到國(guó)家自然科學(xué)基金委基礎(chǔ)科學(xué)研究中心、國(guó)家科技部等項(xiàng)目單位的支持。
文章鏈接：
https://www.nature.com/articles/s41467-023-38468-8
DeepH-E3開(kāi)源程序：
https://github.com/Xiaoxun-Gong/DeepH-E3/
供稿：物理系
編輯：李華山
審核：郭玲
