清華新聞網(wǎng)6月13日電 MnBi2Te4層狀材料具有層內(nèi)鐵磁和層間反鐵磁的性質(zhì)，其能夠?qū)⒋判院屯負(fù)湫再|(zhì)結(jié)合在一起，是一類(lèi)極具研究?jī)r(jià)值和應(yīng)用前景的本征磁性拓?fù)浣^緣體。目前，一個(gè)有關(guān)MnBi2Te4表面態(tài)的問(wèn)題始終困擾著科研工作者。由于單層MnBi2Te4的鐵磁性會(huì)破壞其體結(jié)構(gòu)的組合對(duì)稱(chēng)性（Combination symmetry,S），從而在MnBi2Te4的拓?fù)浔砻鎽B(tài)中引入磁致帶隙，其理論預(yù)測(cè)值約為50-90meV；但實(shí)驗(yàn)在制備出來(lái)的MnBi2Te4樣品中僅觀(guān)察到極小帶隙（3-13.5 meV）的表面態(tài)，甚至無(wú)帶隙表面態(tài)。MnBi2Te4樣品中表面態(tài)帶隙的消失被認(rèn)為和樣品中大量的Mn和Bi反位缺陷相關(guān)。
近日，清華大學(xué)深圳國(guó)際研究生院李佳課題組及合作者深入研究了MnBi2Te4制備的相變過(guò)程和相應(yīng)的能帶演化過(guò)程。首先，課題組成員選取MnTe/Bi2Te3和MnBi2Te4單層作為相變模型來(lái)研究其Mn-Bi交換的過(guò)程，并發(fā)現(xiàn)MnBi和BiMn反位缺陷是相變過(guò)程中的主要缺陷（如圖1），與實(shí)驗(yàn)觀(guān)察的結(jié)果一致。
課題組成員還發(fā)現(xiàn)，空位缺陷（如MnTe/Bi2Te3中Bi空位和MnBi2Te4中Mn空位）能夠顯著降低相變過(guò)程中的動(dòng)力學(xué)勢(shì)壘。但是隨著相變的進(jìn)行，Mn-Bi交換的動(dòng)力學(xué)勢(shì)壘逐漸升高，且熱力學(xué)釋放的能量逐漸降低。當(dāng)大部分Mn-Bi完成交換后，也即MnBi2Te4中存在稀濃度的MnBi和BiMn反位缺陷時(shí)，簡(jiǎn)單的退火并不能克服過(guò)高動(dòng)力學(xué)勢(shì)壘，使得最終退火所得的MnBi2Te4中出現(xiàn)大量難以消除的Mn-Bi混合反位缺陷（如圖2）。過(guò)度的提高退火溫度來(lái)克服動(dòng)力學(xué)勢(shì)壘并不能進(jìn)一步提升MnBi2Te4樣品質(zhì)量。
最后，課題組成員發(fā)現(xiàn)MnBi2Te4單層中狄拉克點(diǎn)相關(guān)能帶的帶隙會(huì)隨著結(jié)構(gòu)中MnBi和BiMn反位缺陷濃度的上升而減小，也即過(guò)高的MnBi和BiMn反位缺陷濃度會(huì)造成MnBi2Te4單層帶隙的消失（如圖3）。以上研究成果揭示了MnBi2Te4中MnBi和BiMn反位缺陷的形成和消失的機(jī)理，以及其在MnBi2Te4能帶調(diào)控中扮演的角色，為實(shí)驗(yàn)中小帶隙表面態(tài)的表征提供新的見(jiàn)解。
圖1.由MnTe/Bi2Te3單層到MnBi2Te4單層相變示意圖和材料中本征點(diǎn)缺陷
圖2.由MnTe/Bi2Te3單層到MnBi2Te4單層相變的熱力學(xué)和動(dòng)力學(xué)過(guò)程
圖3.由MnTe/Bi2Te3單層到MnBi2Te4單層相變的能帶演化過(guò)程
相關(guān)研究成果以“MnBi2Te4中不可消除的Mn-Bi混合反位缺陷”（Irremovable Mn-Bi Site Mixing in MnBi2Te4）為題發(fā)表在《納米快報(bào)》（Nano Letters）上。
論文的第一作者為清華大學(xué)深圳國(guó)際研究生院2018級(jí)博士生吳曦，通訊作者為清華大學(xué)深圳國(guó)際研究生院李佳副教授。論文共同作者還包括北京航空航天大學(xué)湯沛哲教授、清華大學(xué)深圳國(guó)際研究生院康飛宇教授和清華大學(xué)物理系段文暉教授。該研究得到國(guó)家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃、國(guó)家自然科學(xué)基金、廣東省“珠江人才計(jì)劃”本土創(chuàng)新科研團(tuán)隊(duì)和深圳市基礎(chǔ)研究等項(xiàng)目的資助。
論文鏈接：
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.nanolett.3c00956
供稿：深圳國(guó)際研究生院
題圖設(shè)計(jì)：李柳依
編輯：李華山
審核：郭玲
