清華新聞網(wǎng)8月11日電 近日，清華大學(xué)航天航空學(xué)院李群仰教授課題組報(bào)道了一種探測(cè)二維材料堆垛結(jié)構(gòu)內(nèi)嵌界面的新方法。該方法類(lèi)似于醫(yī)學(xué)檢測(cè)中的X光拍片，使得人們可以通過(guò)測(cè)量表面電導(dǎo)來(lái)快速反演材料內(nèi)部的原子堆垛狀態(tài)。該成果對(duì)轉(zhuǎn)角二維材料的設(shè)計(jì)和應(yīng)用具有重要意義。
把二維材料像樂(lè)高積木般垂直堆疊組成范德華同質(zhì)或異質(zhì)結(jié)構(gòu)已成為調(diào)控二維材料物理、力學(xué)性能的有效途徑。特別地，當(dāng)堆垛界面存在一定的扭轉(zhuǎn)角度時(shí)，由于獨(dú)特的層間耦合作用，二維材料堆垛結(jié)構(gòu)往往會(huì)展現(xiàn)出許多有趣的、甚至神奇的物理現(xiàn)象。以雙層石墨烯為例，當(dāng)其層間轉(zhuǎn)角小于1°時(shí)，在層間堆垛能和面內(nèi)彈性應(yīng)變能的競(jìng)爭(zhēng)下，扭轉(zhuǎn)界面會(huì)出現(xiàn)獨(dú)特的原子級(jí)重構(gòu)行為，如圖1所示。這種獨(dú)特的堆垛結(jié)構(gòu)會(huì)導(dǎo)致一系列有趣的物理現(xiàn)象，包括莫特絕緣態(tài)、非常規(guī)超導(dǎo)性和自發(fā)鐵磁性等。最近研究發(fā)現(xiàn)，類(lèi)似的石墨烯扭轉(zhuǎn)界面不僅可以出現(xiàn)在材料的表層，也有可能內(nèi)嵌在材料內(nèi)部，從而有望使材料呈現(xiàn)出更為豐富的物理性質(zhì)。然而，對(duì)于此類(lèi)材料，堆垛界面內(nèi)嵌在內(nèi)部，如何對(duì)其界面狀態(tài)進(jìn)行高分辨表征極具挑戰(zhàn)；另外，這種內(nèi)嵌扭轉(zhuǎn)界面是否也會(huì)發(fā)生原子級(jí)重構(gòu)現(xiàn)象以及該界面對(duì)周邊原子層乃至整個(gè)材料性能的影響如何仍然缺乏認(rèn)識(shí)。上述這些問(wèn)題的回答與解決，將進(jìn)一步加深和拓展人們對(duì)扭轉(zhuǎn)二維堆垛材料結(jié)構(gòu)的理解和有力推動(dòng)其應(yīng)用。
圖1.扭轉(zhuǎn)雙層石墨烯重構(gòu)前后原子排列方式示意圖
鑒于此，李群仰團(tuán)隊(duì)和武漢大學(xué)歐陽(yáng)穩(wěn)根教授團(tuán)隊(duì)發(fā)展了一種基于導(dǎo)電原子力顯微鏡的轉(zhuǎn)角二維材料界面表征和反演新方法，通過(guò)簡(jiǎn)單的表面電導(dǎo)測(cè)試，即可實(shí)現(xiàn)對(duì)扭轉(zhuǎn)層狀材料內(nèi)部堆垛結(jié)構(gòu)的探測(cè)和可視化。該研究的實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，對(duì)于內(nèi)嵌在二維材料內(nèi)部的小扭轉(zhuǎn)角度界面，仍會(huì)出現(xiàn)顯著的原子級(jí)重構(gòu)現(xiàn)象；且即使當(dāng)扭轉(zhuǎn)界面處于材料內(nèi)部10個(gè)原子層深度的位置，原子重構(gòu)所導(dǎo)致的局部導(dǎo)電性擾動(dòng)仍在其表面電導(dǎo)上有所體現(xiàn)，典型結(jié)果如圖2所示。
圖2.扭轉(zhuǎn)界面嵌入不同深度時(shí)，多層體系中的表面電導(dǎo)性能和原子重構(gòu)情況：（a）實(shí)驗(yàn)裝置示意圖；（b）對(duì)于內(nèi)嵌不同深度界面的表征結(jié)果；（c）分子計(jì)算獲得的原子尺度變形隨層數(shù)的變化。
為了進(jìn)一步揭示轉(zhuǎn)角多層體系的堆垛構(gòu)型，研究團(tuán)隊(duì)基于前期開(kāi)發(fā)的可準(zhǔn)確描述范德華二維材料層間相互作用的各向異性力場(chǎng)，構(gòu)建了接近實(shí)驗(yàn)樣品的多層扭轉(zhuǎn)石墨烯構(gòu)型，并進(jìn)行了大規(guī)模分子動(dòng)力學(xué)模擬。計(jì)算結(jié)果表明，對(duì)于內(nèi)嵌在材料內(nèi)部的小扭角界面，確實(shí)會(huì)出現(xiàn)顯著的原子重構(gòu)現(xiàn)象；并且這種局部的原子級(jí)重構(gòu)可以誘導(dǎo)界面兩側(cè)相鄰5~6個(gè)原子層發(fā)生面內(nèi)的旋轉(zhuǎn)變形，隨著原子層遠(yuǎn)離扭轉(zhuǎn)界面，旋轉(zhuǎn)變形的幅值會(huì)逐漸衰減，如圖2所示。
基于實(shí)驗(yàn)與分子模擬所揭示的原子尺度堆垛構(gòu)型，研究團(tuán)隊(duì)提出了一個(gè)用于描述堆垛材料電導(dǎo)的串聯(lián)擴(kuò)散電阻模型（SSR模型），該模型可以定量地給出扭轉(zhuǎn)多層體系中堆垛狀態(tài)對(duì)表面電導(dǎo)性能的影響，從而建立了表面電導(dǎo)和材料內(nèi)部堆垛結(jié)構(gòu)的直接聯(lián)系。該模型不僅可用于描述簡(jiǎn)單扭轉(zhuǎn)的二維材料堆垛體系，對(duì)于含有復(fù)雜晶體缺陷（如位錯(cuò)）的轉(zhuǎn)角重構(gòu)多層樣品也同樣適用。該方法為利用表面電導(dǎo)來(lái)表征層狀材料的內(nèi)部堆垛結(jié)構(gòu)提供了一種簡(jiǎn)單、便捷且高分辨的方法，對(duì)二維堆垛結(jié)構(gòu)的基礎(chǔ)研究以及新興的扭轉(zhuǎn)電子學(xué)的發(fā)展具有重要的意義。
該研究于6月19日在線(xiàn)發(fā)表于《國(guó)家科學(xué)評(píng)論》（National Science Review）期刊，論文題為“基于表面電導(dǎo)摩爾云紋分布的扭轉(zhuǎn)多層石墨烯內(nèi)部界面堆垛結(jié)構(gòu)的反演方法”（Deducing the internal interfaces of twisted multilayer graphene via moiré-regulated surface conductivity）。該工作是李群仰教授課題組繼“扭轉(zhuǎn)雙層石墨烯反常電導(dǎo)行為”（Science Advances, 2020）、“扭轉(zhuǎn)多層石墨烯多穩(wěn)態(tài)堆垛調(diào)控”（Nature Materials, 2022）和“摩爾超晶格表面獨(dú)特雙尺度粘-滑摩擦行為”（Physical Review Letters, 2022）之后，在扭轉(zhuǎn)二維材料體系力、電行為研究中的又一重要進(jìn)展。
清華大學(xué)航院李群仰教授、張帥博士后和武漢大學(xué)歐陽(yáng)穩(wěn)根教授為本文的通訊作者。清華大學(xué)航院博士生王歡和武漢大學(xué)博士生王森為論文共同第一作者，清華大學(xué)航院博士生朱孟楨參與了此項(xiàng)研究。該研究得到國(guó)家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃、國(guó)家自然科學(xué)基金項(xiàng)目、清華大學(xué)摩擦學(xué)國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室和博士后創(chuàng)新人才支持計(jì)劃等基金的資助。
論文鏈接：
https://academic.oup.com/nsr/article/10/8/nwad175/7202348
供稿：航天航空學(xué)院
編輯：李華山
審核：郭玲
