清華新聞網(wǎng)8月31日電 大氣新粒子生成事件是大氣顆粒物數(shù)濃度主要來(lái)源，新生成的顆粒物具有潛在的環(huán)境效應(yīng)及氣候影響。近日，清華大學(xué)環(huán)境學(xué)院蔣靖坤教授課題組與趙斌助理教授課題組合作，基于團(tuán)簇動(dòng)力學(xué)模擬和量子化學(xué)計(jì)算方法，建立了適用于三維模式的硫酸-二甲胺成核的動(dòng)力學(xué)參數(shù)化新方案，考慮了背景顆粒物去除作用和環(huán)境溫度等因素的定量影響，建立了中國(guó)二甲胺排放清單及其源匯模型，將該參數(shù)化方案和二甲胺源匯模擬共同應(yīng)用到三維化學(xué)傳輸模式中，實(shí)現(xiàn)了對(duì)北京大氣成核速率以及顆粒物粒徑分布更準(zhǔn)確的模擬。
大氣新粒子生成事件在全球不同區(qū)域廣泛發(fā)生，且貢獻(xiàn)全球顆粒物數(shù)量的一半以上，新生成的顆粒物通過(guò)后續(xù)生長(zhǎng)過(guò)程對(duì)霾污染、成云降雨等過(guò)程均有潛在影響。城市大氣較高的背景顆粒物濃度對(duì)新生成的粒子具有較強(qiáng)的去除作用，因此，一方面城市大氣新粒子生成事件往往由能夠快速生成穩(wěn)定酸堿團(tuán)簇的硫酸-有機(jī)胺成核機(jī)制主導(dǎo)，另一方面新粒子生成速率與背景顆粒物去除作用具有顯著的負(fù)相關(guān)性。然而，在以往的三維模式研究中，對(duì)硫酸-二甲胺成核速率的模擬往往忽略了背景顆粒物的去除作用和環(huán)境溫度等因素帶來(lái)的影響。本研究基于團(tuán)簇動(dòng)力學(xué)方程和量子化學(xué)計(jì)算定量了環(huán)境溫度和背景顆粒物的去除作用的影響，建立了全新的硫酸-二甲胺成核速率參數(shù)化方案，并將其應(yīng)用在三維化學(xué)傳輸模式中實(shí)現(xiàn)了對(duì)北京大氣成核速率及顆粒物粒徑分布更準(zhǔn)確的模擬。
與以往的硫酸-有機(jī)胺成核速率參數(shù)化方案不同，本研究除了將硫酸、二甲胺的濃度作為參數(shù)化方案的自變量外，也將冷凝匯、溫度兩個(gè)參數(shù)定量地加入到了新方案中，分別用于表征背景顆粒物去除作用和團(tuán)簇穩(wěn)定性對(duì)于成核速率的影響。引入這兩個(gè)參數(shù)后，新參數(shù)化方案模擬的成核速率與冷凝匯和溫度均呈現(xiàn)顯著負(fù)相關(guān)關(guān)系，這與以往研究在北京大氣觀(guān)測(cè)中的發(fā)現(xiàn)一致。（圖1）
圖1.新參數(shù)化方案中新粒子生成速率與冷凝匯和溫度的關(guān)系
研究結(jié)合已報(bào)道的觀(guān)測(cè)數(shù)據(jù)和ABaCAS-EI清單建立了中國(guó)二甲胺排放清單，并考慮了二甲胺在大氣中由濕沉降、氣相氧化反應(yīng)和顆粒物攝取等損耗途徑，在三維化學(xué)傳輸模式中建立了二甲胺的大氣源匯模型，且模擬北京冬季二甲胺濃度與觀(guān)測(cè)結(jié)果基本一致。本研究將二甲胺源匯模擬與新的參數(shù)化方案共同應(yīng)用到三維化學(xué)傳輸模式中后，定量評(píng)估了新方案對(duì)北京大氣觀(guān)測(cè)成核速率的模擬效果，以及其與傳統(tǒng)方案的對(duì)比。結(jié)果表明，加入新參數(shù)化方案后的模擬結(jié)果能夠有效地重現(xiàn)大氣觀(guān)測(cè)中發(fā)現(xiàn)的新粒子生成現(xiàn)象，然而基于傳統(tǒng)方案的模擬顯著低估了成核速率，導(dǎo)致在同期模擬結(jié)果中并沒(méi)有發(fā)現(xiàn)新粒子生成現(xiàn)象（圖2）。此外，傳統(tǒng)方案模擬的成核速率較高的時(shí)段恰好對(duì)應(yīng)觀(guān)測(cè)中的非新粒子生成時(shí)段，這種差異來(lái)源于傳統(tǒng)方案忽視了背景氣溶膠去除作用對(duì)于城市大氣成核速率的顯著抑制效果。
圖2.基于傳統(tǒng)和新參數(shù)化方案模擬的顆粒物粒徑分布演化以及與觀(guān)測(cè)結(jié)果的對(duì)比
該研究成果以“硫酸二甲胺成核的動(dòng)力學(xué)參數(shù)化方案及其在三維模式中的應(yīng)用”（A dynamic parameterization of sulfuric acid-dimethylamine nucleation and its application in three-dimensional modeling）為題在線(xiàn)發(fā)表在《大氣化學(xué)與物理》（Atmospheric Chemistry and Physics）上。
論文共同第一作者為清華大學(xué)環(huán)境學(xué)院2019級(jí)博士研究生李雨陽(yáng)與2021級(jí)博士研究生申杰文，論文共同通訊作者為清華大學(xué)環(huán)境學(xué)院趙斌助理教授與蔣靖坤教授，清華大學(xué)王書(shū)肖教授提供了關(guān)鍵性指導(dǎo)，赫爾辛基大學(xué)蔡潤(rùn)龍博士、馬庫(kù)·庫(kù)馬拉（Markku Kulmala）教授，清華大學(xué)高達(dá)博士，中國(guó)海洋大學(xué)高陽(yáng)教授，美國(guó)太平洋西北國(guó)家實(shí)驗(yàn)室曼尼施庫(kù)馬·什里瓦斯塔瓦（Manishkumar Shrivastava）教授，南京信息工程大學(xué)鄭軍教授為參數(shù)化方案建立、模式模擬等工作提供了重要指導(dǎo)和幫助。研究得到國(guó)家自然科學(xué)基金委員會(huì)、騰訊基金會(huì)等的資助。
論文鏈接：
https://acp.copernicus.org/articles/23/8789/2023
供稿：環(huán)境學(xué)院
題圖設(shè)計(jì)：梁晨
編輯：李華山
審核：郭玲
