清華新聞網(wǎng)1月3日電 滲吸現(xiàn)象普遍發(fā)生于自然和工程應(yīng)用中，如咖啡氣泡在方糖中上升、雨水滲透到土壤中、生物醫(yī)藥制備、新材料設(shè)計(jì)、微流控芯片中的微化工過(guò)程、土壤和地下水的修復(fù)、油氣資源開(kāi)采和二氧化碳地質(zhì)封存等。然而，由于多孔結(jié)構(gòu)和流體的復(fù)雜性，多孔介質(zhì)的幾何約束對(duì)多相流動(dòng)微觀(guān)物理及宏觀(guān)滲吸模式的調(diào)控機(jī)制仍然不清，極大制約了工程應(yīng)用和相關(guān)技術(shù)的發(fā)展和升級(jí)。
清華大學(xué)航院工程力學(xué)系王沫然教授課題組采用先進(jìn)微納加工技術(shù)和微流體芯片可視化實(shí)驗(yàn)等方法觀(guān)測(cè)了多孔三維結(jié)構(gòu)觸發(fā)流體界面不穩(wěn)定性的現(xiàn)象，即通過(guò)調(diào)控三維多孔介質(zhì)的幾何約束能夠在強(qiáng)制滲吸過(guò)程中觸發(fā)流體界面不穩(wěn)定性引發(fā)不完全滲吸行為。通過(guò)系統(tǒng)地改變微流體芯片的深度約束，結(jié)合多孔介質(zhì)的高分辨率圖像、孔隙尺度數(shù)值模擬和實(shí)驗(yàn)定量表征結(jié)果揭示了三維結(jié)構(gòu)效應(yīng)控制微觀(guān)界面不穩(wěn)定性并調(diào)控復(fù)雜多孔介質(zhì)內(nèi)多相滲吸模式的宏-微觀(guān)機(jī)制。一方面，該研究結(jié)果表明傳統(tǒng)微流控芯片設(shè)計(jì)抑制了一些重要三維結(jié)構(gòu)效應(yīng)，相關(guān)理論分析將深化理解二維微芯片實(shí)驗(yàn)和真實(shí)三維多孔介質(zhì)內(nèi)多相驅(qū)替機(jī)理，并建立二維與三維流動(dòng)驅(qū)替現(xiàn)象間的聯(lián)系；另一方面，微芯片結(jié)構(gòu)深度方向的設(shè)計(jì)將帶來(lái)微流控領(lǐng)域的全新設(shè)計(jì)理念，基于孔隙尺度事件預(yù)測(cè)宏觀(guān)滲吸行為的新策略將在生物醫(yī)藥、微化工、微流控邏輯控制、土壤及地下水的治理修復(fù)、油氣資源開(kāi)發(fā)等領(lǐng)域發(fā)揮重大作用。
為了全面描述了在滲吸過(guò)程中微觀(guān)通道的三維結(jié)構(gòu)效應(yīng)對(duì)多孔結(jié)構(gòu)內(nèi)的流體界面不穩(wěn)定性的影響，研究團(tuán)隊(duì)創(chuàng)新設(shè)計(jì)和加工了三維復(fù)雜結(jié)構(gòu)微流體芯片并調(diào)整不同的刻蝕深度來(lái)揭示深度約束的影響（圖1）。
圖1.通過(guò)優(yōu)化的順序光刻和多次刻蝕技術(shù)設(shè)計(jì)了具有深度變化的微流體芯片。（A）通過(guò)優(yōu)化的順序光刻和多次蝕刻制造深度可變微流芯片策略的示意圖。（B）根據(jù)二維孔隙寬度分布將多孔結(jié)構(gòu)分為不同深度區(qū)域，以蝕刻1→3個(gè)不同的深度。（C）微流芯片的三維孔徑分布將受到不同深度約束的壓縮，這里紅線(xiàn)是無(wú)深度約束的二維孔徑分布。（D）均勻深度、兩深度和三深度的硅基底上局部多孔結(jié)構(gòu)的掃描電子顯微照片。（E）顯微鏡下觀(guān)察的微流芯片圖像和相應(yīng)的多孔結(jié)構(gòu)
基于不同深度約束的微流體芯片開(kāi)展了多相強(qiáng)制滲吸實(shí)驗(yàn)，首次觀(guān)測(cè)到了微流實(shí)驗(yàn)在不同深度約束下產(chǎn)生的微觀(guān)界面不穩(wěn)定性以及多相圖案前緣的場(chǎng)景，這些深度約束由微通道的寬深比和毛管數(shù)控制（圖2）。這種新穎的滲吸現(xiàn)象（深度可變的微流控多孔介質(zhì)內(nèi)孔隙結(jié)構(gòu)較小寬深比和強(qiáng)制滲吸過(guò)程中較低的毛管數(shù)會(huì)引發(fā)流體界面不穩(wěn)定，否則均勻深度微流控多孔介質(zhì)的較大寬深比和較高的毛管數(shù)將抑制流體界面不穩(wěn)定）通常被傳統(tǒng)孔隙尺度研究忽視，且與傳統(tǒng)孔隙尺度滲吸實(shí)驗(yàn)所呈現(xiàn)的緊湊圖案預(yù)期相矛盾。
圖2.毛管數(shù)-深度變化因子（Ca-α）空間中的滲吸相圖。（A-L）具有不同深度變化因子和宏微觀(guān)毛管數(shù)的微流控芯片的吸入模式，其中過(guò)渡部分對(duì)應(yīng)于三深度微流控芯片的宏觀(guān)毛管數(shù)為0時(shí)的歐拉數(shù)，在這種情況下因?yàn)闆](méi)有深度約束或深度約束很弱，其流體界面的穩(wěn)定性和不穩(wěn)定性?xún)H取決于毛管數(shù)。據(jù)此歐拉數(shù)，我們可以在該相圖上得到綠色臨界線(xiàn)。（M）歐拉數(shù)和（N）滲吸過(guò)程的潤(rùn)濕流體飽和度與突破階段毛管數(shù)和深度變化因子的函數(shù)關(guān)系。這些模式對(duì)應(yīng)于當(dāng)潤(rùn)濕相到達(dá)微流控芯片的緩沖層時(shí)實(shí)驗(yàn)的突破階段。彩色圖顯示了侵入水的孔隙平均飽和度
為了深入理解和調(diào)控上述強(qiáng)制滲吸的微觀(guān)機(jī)制，結(jié)合孔隙尺度理論分析、數(shù)值模擬和微流實(shí)驗(yàn)，研究了微觀(guān)界面動(dòng)力學(xué)特征和宏觀(guān)驅(qū)替結(jié)果的關(guān)系，并闡明驅(qū)替結(jié)果可以作為寬深比、深度變化和毛管數(shù)的函數(shù)，并系統(tǒng)給出了流體界面從穩(wěn)定到不穩(wěn)定范圍內(nèi)的完整動(dòng)態(tài)相圖（圖3）。
圖3.孔隙尺度相圖顯示了穩(wěn)定和不穩(wěn)定的界面事件。（A）孔喉結(jié)構(gòu)和三個(gè)無(wú)量綱數(shù)（孔喉的寬深比及深度變化因子）示意圖。（B）驗(yàn)證卡斷現(xiàn)象的臨界毛管數(shù)。在強(qiáng)自吸作用下，毛管數(shù)將影響前體潤(rùn)濕膜在角部相對(duì)于主彎液面前進(jìn)的相對(duì)速度。（C）基于理論分析的三個(gè)無(wú)量綱數(shù)空間中卡斷現(xiàn)象的幾何準(zhǔn)則；顏色圖表示深度變化因子的值。（D）不同幾何約束下穩(wěn)定和不穩(wěn)定卡斷事件的模擬和實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)切片。圓形和星形符號(hào)分別是數(shù)值模擬和微流控實(shí)驗(yàn)的結(jié)果，其中實(shí)心和空心符號(hào)分別代表不穩(wěn)定的卡斷現(xiàn)象和穩(wěn)定狀態(tài)
進(jìn)一步，利用升尺度方法，根據(jù)孔隙尺度界面行為預(yù)測(cè)多孔介質(zhì)中的滲吸模式，預(yù)測(cè)結(jié)果與微流實(shí)驗(yàn)吻合很好（圖4）。該研究為三維結(jié)構(gòu)或幾何約束在控制微流體多孔介質(zhì)界面不穩(wěn)定性中的作用提供了新認(rèn)識(shí)。這一發(fā)現(xiàn)為工程多孔介質(zhì)（例如微流控芯片、膜材料、織物、色譜交換柱，甚至土壤和巖石）提供了有關(guān)其所需的不混溶滲吸行為的設(shè)計(jì)或預(yù)測(cè)原理。
圖4.通過(guò)改進(jìn)的動(dòng)態(tài)孔隙網(wǎng)絡(luò)模型和理論分析將孔隙尺度界面不穩(wěn)定性與宏觀(guān)滲吸模式聯(lián)系起來(lái)。（A）通過(guò)將毛管數(shù)準(zhǔn)則和卡斷幾何準(zhǔn)則納入孔隙尺度流動(dòng)行為，采用改進(jìn)的動(dòng)態(tài)孔隙網(wǎng)絡(luò)模型模擬的相圖。（B）通過(guò)理論分析顯示毛管數(shù)Ca與深度變化因子α之間關(guān)系的半對(duì)數(shù)圖。虛線(xiàn)表示毛管數(shù)的分析預(yù)測(cè)臨界值，這是基于微觀(guān)卡斷準(zhǔn)則的宏觀(guān)解?？〝囝l率等于50%可以區(qū)分完全和不完全的滲吸模式，黑色虛線(xiàn)是卡斷頻率等于50%的等高線(xiàn)?？〝囝l率的理論及實(shí)驗(yàn)值根據(jù)上述微觀(guān)界面不穩(wěn)定性準(zhǔn)則計(jì)算得到。針對(duì)多孔介質(zhì)中的所有孔喉，可以預(yù)測(cè)完整和不完整滲吸區(qū)域。星號(hào)符號(hào)是微流控實(shí)驗(yàn)得到的結(jié)果，其中填充、半填充和空心符號(hào)分別代表不完全滲吸、過(guò)渡態(tài)和完全滲吸的模式
通過(guò)在深度可變的多孔結(jié)構(gòu)微流體芯片中的強(qiáng)制滲吸實(shí)驗(yàn)，研究團(tuán)隊(duì)系統(tǒng)研究了深度約束對(duì)多孔介質(zhì)內(nèi)多相流的影響，揭示了三維結(jié)構(gòu)效應(yīng)對(duì)多孔介質(zhì)滲吸模式的調(diào)控機(jī)理。這項(xiàng)研究對(duì)相關(guān)工業(yè)應(yīng)用中的多相流控制具有深遠(yuǎn)影響，從微流控結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)到生物制藥或微化工等應(yīng)用場(chǎng)景，通過(guò)結(jié)構(gòu)優(yōu)化以實(shí)現(xiàn)穩(wěn)定滲吸從而實(shí)現(xiàn)提高能量或質(zhì)量傳輸效率。進(jìn)一步，研究也能夠?yàn)榕c微重力下航天器潤(rùn)滑油供應(yīng)精確控制、通過(guò)流體界面能制造三維周期結(jié)構(gòu)、地質(zhì)系統(tǒng)中相分布優(yōu)化等相關(guān)的潛在應(yīng)用提供幫助。
相關(guān)研究成果以“通過(guò)調(diào)整深度可變微流控多孔介質(zhì)中的高寬比觸發(fā)強(qiáng)制吸脹過(guò)程中的界面不穩(wěn)定性”（Triggering interfacial instabilities during forced imbibition by adjusting the aspect ratio in depth-variable microfluidic porous media）為題，于2023年12月4日在線(xiàn)發(fā)表于《美國(guó)科學(xué)院院報(bào)》（PNAS）上。
清華大學(xué)航院博士雷文海（現(xiàn)為瑞典皇家理工學(xué)院工程力學(xué)系博士后）為論文第一作者；王沫然為論文的通訊作者。清華大學(xué)航院2021級(jí)博士生魯旭康及清華大學(xué)博士后龔文波為合作作者。研究得到國(guó)家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃和國(guó)家自然科學(xué)基金的資助。
論文鏈接：
https://doi.org/10.1073/pnas.2310584120
供稿：航院
題圖設(shè)計(jì)：趙存存
編輯：李華山
審核：郭玲
