清華新聞網(wǎng)3月28日電 新粒子生成是全球大氣顆粒物數(shù)濃度的主要來(lái)源，新生成的顆粒物經(jīng)過(guò)后續(xù)生長(zhǎng)會(huì)導(dǎo)致氣候和環(huán)境效應(yīng)。清華大學(xué)環(huán)境學(xué)院蔣靖坤教授課題組與加州大學(xué)爾灣分校詹姆斯·史密斯（James N. Smith）教授合作，發(fā)現(xiàn)硝酸冷凝對(duì)于北京冬季低溫環(huán)境下大氣新粒子生長(zhǎng)的貢獻(xiàn)遠(yuǎn)低于歐洲核子研究組織報(bào)道的實(shí)驗(yàn)室研究結(jié)果，并揭示其主要原因?yàn)榧{米顆粒物中有機(jī)物組分在低相對(duì)濕度下大大降低了硝酸的攝取效率，提出大氣納米顆粒物可能存在“無(wú)機(jī)核-有機(jī)殼”的形貌結(jié)構(gòu)。
大氣新粒子形成和生長(zhǎng)影響全球氣候和空氣質(zhì)量。近期，歐洲核子研究組織的大氣煙霧箱實(shí)驗(yàn)研究提出，在具有高度過(guò)飽和硝酸（HNO3）和氨氣（NH3）的低溫環(huán)境中，納米顆粒物可以快速生長(zhǎng)，速率高達(dá)1000納米/小時(shí)。相關(guān)報(bào)道評(píng)述該煙霧箱實(shí)驗(yàn)結(jié)果對(duì)于低溫條件下污染城市大氣具有重要意義。
該研究通過(guò)在北京開(kāi)展長(zhǎng)期大氣觀(guān)測(cè)提供了直接的觀(guān)測(cè)證據(jù)。研究發(fā)現(xiàn)，在北京冬季HNO3和NH3持續(xù)高度過(guò)飽和的環(huán)境中，新粒子生長(zhǎng)速率僅為0.8?5納米/小時(shí)，且硝酸鹽在8?40納米顆粒物中占比不超過(guò)約14%，表明北京城市大氣中納米顆粒物對(duì)HNO3的攝取效率比歐洲核子研究組織煙霧箱實(shí)驗(yàn)結(jié)果低2?4個(gè)數(shù)量級(jí)。與煙霧箱實(shí)驗(yàn)條件相比，北京大氣納米顆粒物有機(jī)組分占比高、且大氣環(huán)境相對(duì)濕度低，這使得北京冬季納米顆粒物可能存在“無(wú)機(jī)核-有機(jī)殼”結(jié)構(gòu)，進(jìn)而導(dǎo)致其對(duì)硝酸的攝取效率顯著降低。
圖1.北京大氣環(huán)境研究結(jié)果與歐洲核子研究組織煙霧箱實(shí)驗(yàn)結(jié)果的對(duì)比：（a）硝酸、氨氣飽和比、生長(zhǎng)速率與攝取系數(shù)（b）氣態(tài)前體物比例（c）環(huán)境相對(duì)濕度（d）可能的顆粒物構(gòu)型
該研究基于大氣觀(guān)測(cè)證明了納米顆粒物對(duì)氣態(tài)組分的攝取可能受到顆粒物組分和結(jié)構(gòu)的影響，為新粒子生長(zhǎng)過(guò)程中的半揮發(fā)性組分貢獻(xiàn)研究提供了新的視角。盡管北京冬季大氣與歐洲核子研究組織煙霧箱實(shí)驗(yàn)均存在硝酸和氨氣過(guò)飽和的情況，但攝取系數(shù)的差異導(dǎo)致了硝酸對(duì)新粒子生長(zhǎng)的貢獻(xiàn)顯著不同。而北京的硝酸、氨氣過(guò)飽和條件在大多數(shù)城市大氣或高空寒冷條件下也可能存在，在這些環(huán)境下對(duì)于硝酸、氨氣貢獻(xiàn)生長(zhǎng)的研究也需要針對(duì)新粒子的化學(xué)組成和結(jié)構(gòu)對(duì)其附著系數(shù)的影響進(jìn)行定量分析。
圖2.硝酸和氨氣飽和比與附著系數(shù)對(duì)新粒子生長(zhǎng)速率的影響
相關(guān)研究成果以“新粒子組成和結(jié)構(gòu)顯著影響硝酸對(duì)納米顆粒物生長(zhǎng)的貢獻(xiàn)”（The Significant Role of New Particle Composition and Morphology on the HNO3-Driven Growth of Particles down to Sub-10 nm）為題，于3月13日發(fā)表于《環(huán)境科學(xué)與技術(shù)》（Environmental Science & Technology）。
清華大學(xué)環(huán)境學(xué)院2019級(jí)博士生李雨陽(yáng)與武漢大學(xué)副研究員李曉曉為論文共同第一作者，蔣靖坤和詹姆斯·史密斯（James N. Smith）為論文共同通訊作者。清華大學(xué)環(huán)境學(xué)院郝吉明院士、鄭光潔助理教授，2021級(jí)博士生李怡然、陳易靜，復(fù)旦大學(xué)蔡潤(rùn)龍研究員，南京大學(xué)鄢超副教授，北京化工大學(xué)劉永春教授，研究生張雨生、郭藝爍、華陳杰，赫爾辛基大學(xué)馬爾庫(kù)·庫(kù)爾馬拉（Markku Kulmala）教授、維利-馬蒂·克爾米寧（Veli-Matti Kerminen）教授等為觀(guān)測(cè)平臺(tái)建立、儀器數(shù)據(jù)分析、模型模擬等工作提供了重要指導(dǎo)和幫助。研究得到國(guó)家自然科學(xué)基金委等的資助。
論文鏈接：
https://pubs.acs.org/doi/full/10.1021/acs.est.3c09454
供稿：環(huán)境學(xué)院
編輯：李華山
審核：郭玲
