清華新聞網(wǎng)7月9日電 磁振子是磁性材料中自旋波低能激發(fā)的基本準(zhǔn)粒子，被視為新一代自旋電子器件中的信息載體。傳統(tǒng)鐵磁材料的鐵磁共振頻率通常在吉赫茲量級(jí)，這限制了其在太赫茲頻段的應(yīng)用。盡管反鐵磁體具有更高的共振頻率，但由于其凈磁化為零，難以操控與探測(cè)。因此，發(fā)展同時(shí)具備高頻響應(yīng)和易操控性的磁性材料體系成為亟待突破的關(guān)鍵問(wèn)題。
近年來(lái)，除了自旋磁矩，軌道磁矩帶來(lái)的軌道流等效應(yīng)也引起了廣泛關(guān)注。在固體中，軌道磁矩能夠引發(fā)類(lèi)似自旋波的集體激發(fā)，即軌道磁振子，但其直接實(shí)驗(yàn)觀(guān)測(cè)仍然處于起步階段。
近期，清華大學(xué)物理系楊魯懿副教授課題組與張廣銘教授、復(fù)旦大學(xué)袁喆教授、中國(guó)科學(xué)院物理研究所劉恩克研究員、北京理工大學(xué)姚裕貴教授和王秩偉教授合作，在籠目結(jié)構(gòu)拓?fù)滂F磁體Co3Sn2S2中首次直接觀(guān)測(cè)到兩個(gè)太赫茲磁振子模式，揭示了軌道磁矩與自旋磁矩強(qiáng)耦合下形成的非常規(guī)集體激發(fā)，并為發(fā)展超高速自旋電子器件提供了新思路。
Co3Sn2S2是一種具有強(qiáng)磁晶各向異性的鐵磁外爾半金屬，其電子拓?fù)鋺B(tài)與自旋構(gòu)型之間的相互作用帶來(lái)了一系列引人入勝的性質(zhì)，包括巨大的反?；魻栃?yīng)、反常能斯特效應(yīng)和磁光效應(yīng)，以及最近楊魯懿課題組發(fā)現(xiàn)的磁有序誘導(dǎo)的手性聲子等。
研究團(tuán)隊(duì)利用超快時(shí)間分辨磁光克爾效應(yīng)（trMOKE）技術(shù)（圖1a），對(duì)該材料的超快磁振子動(dòng)力學(xué)展開(kāi)了系統(tǒng)研究。在6K時(shí)，他們觀(guān)察到了兩支頻率分別為0.61和0.49太赫茲的磁子（圖1b、c）。這是迄今為止在鐵磁材料中發(fā)現(xiàn)的最高鐵磁共振頻率，比傳統(tǒng)鐵磁子頻率高了1至2個(gè)數(shù)量級(jí)。
圖1.（a）trMOKE的實(shí)驗(yàn)示意圖；（b）在溫度6K與磁場(chǎng)7T下trMOKE信號(hào)；（c）FFT頻譜
研究團(tuán)隊(duì)進(jìn)一步進(jìn)行了不同溫度下的變磁場(chǎng)測(cè)量（圖2）。結(jié)果顯示，在溫度低于149K時(shí)，觀(guān)測(cè)到兩個(gè)清晰的共振模式。隨著溫度的升高，由于磁晶各向異性場(chǎng)的減小，兩個(gè)模式的共振能量逐漸接近。當(dāng)溫度超過(guò)149K時(shí)，由于線(xiàn)寬大于能量劈裂，只能解析出一個(gè)共振模式。在152K到155K的溫度范圍內(nèi)，隨著磁場(chǎng)的增加，共振頻率由紅移轉(zhuǎn)為藍(lán)移。在更高溫度下，該共振頻率隨外加磁場(chǎng)線(xiàn)性藍(lán)移，表明此時(shí)磁矩進(jìn)動(dòng)主要受到外加磁場(chǎng)的驅(qū)動(dòng)。
圖2.磁振子的磁場(chǎng)和溫度依賴(lài)性
更值得注意的是，傳統(tǒng)的單一自旋磁矩?zé)o法解釋觀(guān)察到的兩個(gè)磁子模式現(xiàn)象。通過(guò)簡(jiǎn)單的Kittel鐵磁共振模型對(duì)兩個(gè)共振模式進(jìn)行擬合，發(fā)現(xiàn)它們具有不同的郎德g因子，分別為2.2和1.8，明顯偏離了常規(guī)自旋g=2的理論值，表明其來(lái)源于自旋與軌道磁矩的耦合態(tài)。Co3Sn2S2的籠目晶格結(jié)構(gòu)與平帶特性導(dǎo)致電子軌道的局域化，從而形成軌道磁矩。因此，研究團(tuán)隊(duì)提出這兩個(gè)磁子的起源是自旋磁矩與軌道磁矩耦合（圖3a）所產(chǎn)生的集體激發(fā)，并構(gòu)建了自旋-軌道耦合的磁子模型。該理論模型能夠很好地?cái)M合實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)，并揭示自旋磁矩與軌道磁矩隨溫度變化的關(guān)系（圖3b），與近期X射線(xiàn)磁圓二向色性（XMCD）測(cè)量結(jié)果相符。盡管軌道磁矩約為0.007μB，遠(yuǎn)小于自旋磁矩的0.3μB，但由于自旋軌道耦合作用，使得兩個(gè)磁子的本征模式都包含自旋和軌道成分，從而能夠被實(shí)驗(yàn)觀(guān)測(cè)到。
圖3.（a）自旋軌道磁子有效模型示意圖；（b）自旋及軌道磁矩隨溫度的變化關(guān)系
該研究首次在鐵磁材料中實(shí)現(xiàn)了軌道耦合磁振子的時(shí)域探測(cè)，開(kāi)創(chuàng)性地揭示了軌道自由度對(duì)鐵磁集體激發(fā)的影響，為基于拓?fù)浯朋w的太赫茲磁子學(xué)器件以及超快磁控制的發(fā)展奠定了基礎(chǔ)。
相關(guān)研究成果以“籠目結(jié)構(gòu)鐵磁體中太赫茲頻率軌道耦合磁振子的發(fā)現(xiàn)”（Discovery of terahertz-frequency orbitally coupled magnons in a kagome ferromagnet）為題，于7月4日發(fā)表于《科學(xué)進(jìn)展》（Science Advances）。
清華大學(xué)物理系2018級(jí)博士生車(chē)夢(mèng)倩（已畢業(yè)）為論文第一作者，物理系副教授楊魯懿、教授張廣銘為論文共同通訊作者。其他合作者還包括北京師范大學(xué)陳偉釗博士，廈門(mén)大學(xué)副教授王茂原，清華大學(xué)國(guó)際訪(fǎng)問(wèn)學(xué)生付麥克（Michael Bartram）博士（已畢業(yè)）、物理系2019級(jí)博士生劉良洋（已畢業(yè)）、2021級(jí)博士生李義典和2022級(jí)博士生林好，中國(guó)科學(xué)院物理研究所博士生董學(xué)彬和北京理工大學(xué)劉錦錦博士。
研究得到國(guó)家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃、國(guó)家自然科學(xué)基金、北京市自然科學(xué)基金和清華大學(xué)篤實(shí)專(zhuān)項(xiàng)的支持。
論文鏈接：
https://www.science.org/doi/10.1126/sciadv.adw1182
供稿：物理系
編輯：李華山
審核：郭玲
