清華新聞網(wǎng)10月9日電 利用太赫茲脈沖對(duì)材料中的極化偶極子進(jìn)行超快相干調(diào)控，發(fā)現(xiàn)其中的隱藏相，進(jìn)而挖掘潛在的高速光電器件應(yīng)用功能，近年來(lái)成為量子材料研究領(lǐng)域的前沿之一。然而，傳統(tǒng)方法通常依賴(lài)于材料中與太赫茲脈沖頻率諧振的軟聲子模式，因而其應(yīng)用往往局限于鐵電相變溫度（居里溫度）附近，極大地限制了工作溫區(qū)。與傳統(tǒng)鐵電材料不同，在PbTiO3/SrTiO3超晶格中發(fā)現(xiàn)的極性斯格明子等拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)，因其本身存在亞太赫茲頻段的集體動(dòng)力學(xué)模式，為實(shí)現(xiàn)寬溫區(qū)、高效率的太赫茲耦合調(diào)控提供了全新的物理機(jī)制。
近日，清華大學(xué)材料學(xué)院李千副教授課題組與中國(guó)科學(xué)院物理研究所等單位合作，在拓?fù)滂F電材料的超快動(dòng)力學(xué)研究方面取得重要突破。研究團(tuán)隊(duì)利用強(qiáng)場(chǎng)單周期太赫茲脈沖，成功將極性斯格明子相干地驅(qū)動(dòng)到一個(gè)瞬態(tài)的、具有宏觀(guān)極化的隱藏極性相。這種光誘導(dǎo)的超快相變能夠在4K至470K的超寬溫度范圍內(nèi)穩(wěn)定產(chǎn)生，極大地拓展了光場(chǎng)調(diào)控物態(tài)的應(yīng)用潛力。
研究團(tuán)隊(duì)首先通過(guò)動(dòng)力學(xué)相場(chǎng)模擬進(jìn)行理論預(yù)測(cè)。模擬結(jié)果表明，極性斯格明子體系中存在著一系列頻率在2THz以下的集體動(dòng)力學(xué)模式，其頻譜與實(shí)驗(yàn)中使用的強(qiáng)場(chǎng)太赫茲脈沖高度重合。與傳統(tǒng)鐵電體中對(duì)溫度敏感的軟聲子模式不同，這些集體模式的頻率在很寬的溫度范圍內(nèi)幾乎保持不變。這種穩(wěn)定的諧振耦合通道可有效激發(fā)斯格明子中的極化偶極子，使其從原有的贗中心對(duì)稱(chēng)狀態(tài)轉(zhuǎn)變?yōu)橐粋€(gè)具有宏觀(guān)極化的瞬態(tài)隱藏極性相。隨后，團(tuán)隊(duì)利用太赫茲場(chǎng)致二次諧波（TFISH）這一對(duì)材料對(duì)稱(chēng)性破缺敏感的實(shí)驗(yàn)技術(shù)，發(fā)現(xiàn)在太赫茲激發(fā)下，斯格明子產(chǎn)生了具有復(fù)雜各向異性的二次諧波信號(hào)，而作為參照的超晶格組分PbTiO?和SrTiO?則呈現(xiàn)單一方向響應(yīng)。這一結(jié)果證實(shí)了斯格明子在光激發(fā)下發(fā)生了中心對(duì)稱(chēng)性破缺，成功誘導(dǎo)出了理論預(yù)測(cè)的瞬態(tài)極性相。
圖1.太赫茲脈沖激發(fā)下極性斯格明子的集體動(dòng)力學(xué)模式與瞬態(tài)極性相
為進(jìn)一步揭示隱藏極性相的形成機(jī)理，研究團(tuán)隊(duì)開(kāi)發(fā)了干涉式太赫茲泵浦-二次諧波探測(cè)（iTFISH）技術(shù)。通過(guò)引入?yún)⒖脊馀c樣品信號(hào)進(jìn)行干涉，能夠同時(shí)高靈敏度地提取信號(hào)的振幅和相位。團(tuán)隊(duì)首次將此技術(shù)應(yīng)用于前沿拓?fù)洳牧象w系，成功觀(guān)測(cè)到斯格明子中瞬態(tài)宏觀(guān)極化方向的多重翻轉(zhuǎn)，并識(shí)別出~0.2THz和~2.1THz等多個(gè)激發(fā)的集體模式。研究的另一重要發(fā)現(xiàn)是斯格明子動(dòng)力學(xué)的超寬溫域穩(wěn)定性。團(tuán)隊(duì)系統(tǒng)地研究了斯格明子超快動(dòng)力學(xué)響應(yīng)的溫度依賴(lài)性，發(fā)現(xiàn)太赫茲誘導(dǎo)出的瞬態(tài)極性相可在4K至470K的超寬溫度范圍內(nèi)穩(wěn)定存在，直至在470K時(shí)發(fā)生拓?fù)湎嘧兒筲?。這種源于拓?fù)浔Ｗo(hù)的優(yōu)異穩(wěn)定性，有效突破了傳統(tǒng)光控物態(tài)的溫度限制，為研發(fā)能在常規(guī)環(huán)境下工作的高速光電器件奠定了物理基礎(chǔ)。
圖2.干涉式TFISH測(cè)量的瞬態(tài)極化翻轉(zhuǎn)動(dòng)力學(xué)和寬溫區(qū)穩(wěn)定性
該工作系統(tǒng)地闡明了拓?fù)滂F電材料中的宏觀(guān)非線(xiàn)性光學(xué)響應(yīng)與微觀(guān)集體動(dòng)力學(xué)過(guò)程的內(nèi)在聯(lián)系，不僅發(fā)現(xiàn)了一種全新的光場(chǎng)調(diào)控物態(tài)機(jī)制，也證實(shí)了極性斯格明子等拓?fù)潴w系是探索豐富的超快功能性質(zhì)和構(gòu)筑高性能光電子器件的理想平臺(tái)。
研究成果以“寬溫度范圍內(nèi)極性斯格明子集體動(dòng)力學(xué)的太赫茲激發(fā)”（Terahertz excitation of collective dynamics of polarskyrmionsover a broad temperature range）為題，于10月3日在線(xiàn)發(fā)表于《自然·物理》（Nature Physics）。
清華大學(xué)材料學(xué)院2021級(jí)博士生李為是論文第一作者，材料學(xué)院副教授李千與中國(guó)科學(xué)院物理研究所副研究員汪信波是論文共同通訊作者。其他重要合作者包括清華大學(xué)材料學(xué)院南策文院士、李敬鋒教授，南京大學(xué)劉俊明教授，中國(guó)科學(xué)院物理研究所雒建林研究員等。研究得到國(guó)家自然科學(xué)基金委基礎(chǔ)科學(xué)中心項(xiàng)目、原創(chuàng)探索計(jì)劃項(xiàng)目、中央高校青年教師科研創(chuàng)新能力支持項(xiàng)目（U40）等的資助，以及綜合極端條件實(shí)驗(yàn)裝置的支持。
論文鏈接：
https://www.nature.com/articles/s41567-025-03056-8
供稿：材料學(xué)院
編輯：李華山
審核：郭玲
