清華新聞網(wǎng)11月5日電 近日，清華大學(xué)物理系于浦課題組與合作者在關(guān)聯(lián)物理研究領(lǐng)域取得重要進(jìn)展。研究團(tuán)隊(duì)在國(guó)際上首次成功制備出高質(zhì)量雙層鈣鈦礦結(jié)構(gòu)Sr3Co2O7單晶薄膜，在該材料中實(shí)現(xiàn)了反鐵磁性、結(jié)構(gòu)極性與金屬性三種傳統(tǒng)上不相容物性的協(xié)同共存并揭示了其關(guān)聯(lián)物性。
在凝聚態(tài)物理研究中，將多種相互競(jìng)爭(zhēng)的序參量集成于單一材料體系是發(fā)現(xiàn)新關(guān)聯(lián)物態(tài)的有效途徑。正如兼具磁性與鐵電性的多鐵性材料展現(xiàn)出豐富的物理內(nèi)涵，將結(jié)構(gòu)極化與金屬性相統(tǒng)一而產(chǎn)生的極化金屬也成為了凝聚態(tài)領(lǐng)域的新興研究方向。受此啟發(fā)，將磁性引入到極化金屬體系則能誘導(dǎo)出磁性極化金屬這一類(lèi)新奇物相，對(duì)探索關(guān)聯(lián)物性具有重要科學(xué)價(jià)值。然而，在單一材料中實(shí)現(xiàn)這些特性的內(nèi)稟耦合面臨著材料設(shè)計(jì)與物性調(diào)控的雙重挑戰(zhàn)。前期工作中，于浦課題組與合作者通過(guò)精準(zhǔn)的氧多面體操控，設(shè)計(jì)并生長(zhǎng)出新材料Ca3Co3O8，成功實(shí)現(xiàn)了鐵磁極化金屬態(tài)及觀(guān)測(cè)到由鐵磁性與結(jié)構(gòu)極化耦合導(dǎo)致的零磁場(chǎng)本征非互易電阻及強(qiáng)魯棒性拓?fù)浠魻栃?yīng)。這一突破引出了一個(gè)有趣的問(wèn)題：能否在更具挑戰(zhàn)性的反鐵磁體系中實(shí)現(xiàn)類(lèi)似的結(jié)構(gòu)極性和金屬性等多元特性共存？
反鐵磁材料具有超快動(dòng)力學(xué)響應(yīng)和抗干擾性強(qiáng)等獨(dú)特優(yōu)勢(shì)，被認(rèn)為是實(shí)現(xiàn)下一代自旋電子器件的理想載體。然而，其內(nèi)在反鐵磁序難以直接探測(cè)和讀取，這一關(guān)鍵問(wèn)題嚴(yán)重制約了應(yīng)用發(fā)展。交變磁體作為一類(lèi)重要的反鐵磁材料，能通過(guò)特殊的晶體對(duì)稱(chēng)性與反鐵磁序相結(jié)合，產(chǎn)生動(dòng)量依賴(lài)的自旋劈裂能帶結(jié)構(gòu)。但要實(shí)現(xiàn)反鐵磁序直接讀取，通常還需通過(guò)精確調(diào)控奈爾矢量，從而誘導(dǎo)出可觀(guān)測(cè)的反?；魻栃?yīng)。而將結(jié)構(gòu)極性引入反鐵磁金屬中，則有望為調(diào)控反鐵磁奈爾矢量提供新的自由度。遺憾的是，自然界中兼具反鐵磁性、結(jié)構(gòu)極性與金屬性的材料極為稀缺，這不僅對(duì)材料設(shè)計(jì)與電磁序關(guān)聯(lián)構(gòu)筑提出了極高要求，也使得探索這些序參量間的微觀(guān)耦合機(jī)制及衍生現(xiàn)象成為一個(gè)兼具吸引力和挑戰(zhàn)性的科學(xué)問(wèn)題。
基于對(duì)關(guān)聯(lián)氧化物材料的深入理解，于浦課題組提出在Ruddlesden-Popper（RP）結(jié)構(gòu)Sr3Co2O7中可能存在一種全新的對(duì)稱(chēng)性破缺機(jī)制：不同亞層鈷離子間的耦合作用可能誘發(fā)不對(duì)稱(chēng)位移，從而從幾何上打破空間反演對(duì)稱(chēng)性，并引入結(jié)構(gòu)極性。憑借在離子調(diào)控領(lǐng)域的長(zhǎng)期積累，課題組成功解決了該材料高質(zhì)量制備過(guò)程中的氧空位難題，首次實(shí)現(xiàn)了Sr3Co2O7單晶薄膜的可控制備。高分辨掃描透射電子顯微鏡（圖a）進(jìn)一步直接觀(guān)測(cè)到亞層間鈷離子的位移及結(jié)構(gòu)極性的形成，該發(fā)現(xiàn)也得到了第一性原理計(jì)算的確認(rèn)。研究進(jìn)一步揭示，相鄰亞層間鈷離子d軌道形成的層間分子軌道在該機(jī)制中起到關(guān)鍵作用，并直接影響了材料的電磁特性。電學(xué)與磁學(xué)測(cè)量表明，Sr3Co2O7在全溫區(qū)保持著良好的金屬導(dǎo)電性（圖b），同時(shí)具備A型反鐵磁結(jié)構(gòu)，即層內(nèi)鈷磁矩呈平行排列，而層間呈反平行排列（圖a）。值得關(guān)注的是，該材料在零磁場(chǎng)條件下展現(xiàn)出顯著的反?；魻栃?yīng)（圖c），研究將其歸因?yàn)榻Y(jié)構(gòu)極性與反鐵磁序耦合導(dǎo)致的宇稱(chēng)-時(shí)間反演對(duì)稱(chēng)性破缺。在此狀態(tài)下，能帶的Kramers簡(jiǎn)并被打破，系統(tǒng)產(chǎn)生了與奈爾矢量關(guān)聯(lián)的貝里曲率，從而誘發(fā)反?；魻栃?yīng)（圖d）。此外，基于極性與反鐵磁序之間的磁電耦合效應(yīng)，該體系實(shí)現(xiàn)了反鐵磁奈爾矢量的磁場(chǎng)可逆翻轉(zhuǎn)，為反鐵磁態(tài)的操控提供了有效途徑。
圖a：Sr3Co2O7中反鐵磁極化結(jié)構(gòu)形成的示意圖（左）以及掃描透射電鏡表征下的極化結(jié)構(gòu)（右）；b：電阻率與磁矩隨溫度變化趨勢(shì)；c：非磁依賴(lài)的反常霍爾效應(yīng)；d：極性與反鐵磁耦合下奈爾矢量翻轉(zhuǎn)
該工作在Sr3Co2O7體系中首次揭示了反鐵磁極化金屬態(tài)的存在，并觀(guān)測(cè)到由反鐵磁性與結(jié)構(gòu)極性耦合所誘導(dǎo)的反?；魻栃?yīng)，為關(guān)聯(lián)氧化物物態(tài)研究構(gòu)建了全新的材料平臺(tái)。研究提出的基于結(jié)構(gòu)極性的宇稱(chēng)-時(shí)間對(duì)稱(chēng)性調(diào)控策略，為在反鐵磁中實(shí)現(xiàn)自旋操控開(kāi)辟了有效途徑，亦對(duì)發(fā)展下一代自旋電子學(xué)器件具有重要科學(xué)價(jià)值。
研究結(jié)果以“雙層鈣鈦礦鈷氧化物中幾何效應(yīng)驅(qū)動(dòng)的極性反鐵磁金屬態(tài)”（Geometry-driven polar antiferromagnetic metallicity in a double-layered perovskite cobaltate）為題，于10月28日發(fā)表于《自然·材料》（Nature Materials）。
清華大學(xué)物理系教授于浦和上海紐約大學(xué)教授陳航暉為論文通訊作者。清華大學(xué)物理系博士后周玉、舒新愉和張揚(yáng)（均已出站）以及陳航暉教授課題組成員、華東師范大學(xué)博士劉芝偉（已畢業(yè)）為論文共同第一作者。研究得到國(guó)家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃項(xiàng)目、基礎(chǔ)科學(xué)中心項(xiàng)目、創(chuàng)新研究群體項(xiàng)目等的資助。
論文鏈接：
https://www.nature.com/articles/s41563-025-02392-7
供稿：物理系
編輯：李華山
審核：郭玲
