材料學(xué)院朱靜研究組、于榮研究組和復(fù)旦大學(xué)王文彬研究組合作在多鐵材料研究中取得進(jìn)展

清華新聞網(wǎng)12月20日電 清華大學(xué)材料學(xué)院朱靜研究組、復(fù)旦大學(xué)王文彬研究組和清華大學(xué)材料學(xué)院于榮研究組合作研究成果“稀土鐵氧化物中間隙氧原子序?qū)Χ囝?lèi)序參量的影響”（Effect of Oxygen Interstitial Ordering on Multiple Order Parameters in Rare Earth Ferrite）近日在《物理評(píng)論快報(bào)》（Physical Review Letter）在線(xiàn)發(fā)表。

在稀土過(guò)渡金屬氧化物（如高溫超導(dǎo)、多鐵等材料）中，往往通過(guò)氧含量的控制，進(jìn)行電子或空穴摻雜，實(shí)現(xiàn)對(duì)性能的調(diào)控，但對(duì)其微觀(guān)機(jī)制的理解有待更多深入的工作。在原子尺度上對(duì)多種序參量（點(diǎn)陣、電荷、自旋、軌道和拓?fù)涞龋┻M(jìn)行協(xié)同測(cè)量并解析相互之間的關(guān)聯(lián)特性，將給相應(yīng)的機(jī)理研究帶來(lái)新的曙光。本研究工作中，對(duì)期望成為單質(zhì)多鐵的LuFe₂O₄材料，通過(guò)間隙氧的引入改變了原始單胞的結(jié)構(gòu)和對(duì)稱(chēng)性，獲得了全新的富氧相LuFe₂O_4.22。結(jié)合先進(jìn)的電子顯微學(xué)方法、宏觀(guān)性能測(cè)量以及第一性原理計(jì)算等手段，系統(tǒng)地研究了間隙氧原子序參量是如何影響體系的點(diǎn)陣、電荷、軌道和自旋序參量，并給出了這些序參量之間的耦合關(guān)系。LuFe₂O_4.22具有室溫鐵電性，順磁-反鐵磁轉(zhuǎn)變溫度為170 K。

圖1. iDPC-STEM圖像給出LuFe₂O_4.22中間隙氧原子的有序排列。（a）[100]帶軸下LuFe₂O_4.22的iDPC-STEM圖像，黃色區(qū)域表示間隙氧存在的區(qū)域。（b）圖（a）中白色曲線(xiàn)區(qū)域的放大圖，黃色箭頭標(biāo)出了間隙氧的精確位置。（c）相應(yīng)的原子結(jié)構(gòu)模型示意圖，藍(lán)色小球代表間隙氧原子。

圖2. HAADF圖像定量分析LuFe₂O_4.22中的點(diǎn)陣序參量。（a）[100]帶軸下LuFe₂O_4.22的選區(qū)衍射結(jié)果，q代表超衍射點(diǎn)的調(diào)制矢量。（b）[100]帶軸下的HAADF圖像。（c）-（f）基于HAADF圖像對(duì)Lu原子和Fe原子各自位移情況的定量分析結(jié)果。 

圖3. 原子柱分辨的EELS級(jí)數(shù)分析LuFe₂O_4.22中的電荷序參量。（a）-（c）LuFe₂O_4.22[100]帶軸下的2D STEM-EELS采集結(jié)果。（d）-（g）不同原子柱位置上提取的Fe的L邊信號(hào)于O的K邊信號(hào)。（h）-（i）根據(jù)不同原子住位置上Fe的損失峰計(jì)算得到的白線(xiàn)比，反映Fe的化學(xué)價(jià)態(tài)變化。

兩位審稿人分別指出了該工作的價(jià)值和重要性：“這是一個(gè)非常有趣和前沿的工作。特別是能夠直觀(guān)的顯示間隙氧的準(zhǔn)確位置在很多氧化物中都有著重要的意義。在我的認(rèn)識(shí)范圍內(nèi)，目前其它相關(guān)的工作都沒(méi)有達(dá)到這個(gè)工作的細(xì)致程度，……其中開(kāi)創(chuàng)的新方法能夠被應(yīng)用于其它許多的材料體系”。“該工作對(duì)LuFe₂O_4+δ材料體系中氧間隙的有序性和相應(yīng)的晶格、電荷變化進(jìn)行了詳細(xì)的TEM分析。數(shù)據(jù)質(zhì)量很好并且作者采用的研究方法也十分有新意。”

該論文的共同第一作者為清華大學(xué)材料學(xué)院博士生張揚(yáng)、復(fù)旦大學(xué)微納電子器件與量子計(jì)算機(jī)研究院王文彬副研究員和清華大學(xué)材料學(xué)院博士生邢萬(wàn)東，通訊作者為清華大學(xué)材料學(xué)院朱靜教授和于榮教授。該研究工作得到了國(guó)家自然科學(xué)基金基礎(chǔ)科學(xué)研究中心項(xiàng)目和國(guó)家自然科學(xué)基金重大項(xiàng)目及973等項(xiàng)目的支持。

全文鏈接：

https://journals.aps.org/prl/abstract/10.1103/PhysRevLett.123.247601

供稿：材料學(xué)院

編輯：李華山

審核：周襄楠