化學(xué)系王訓(xùn)課題組合作發(fā)文報(bào)道在亞納米尺度上通過(guò)團(tuán)簇-晶核共組裝調(diào)控物質(zhì)組成的材料生長(zhǎng)新策略

清華新聞網(wǎng)8月19日電 8月12日，清華大學(xué)化學(xué)系王訓(xùn)與南洋理工大學(xué)李述周課題組團(tuán)隊(duì)在《自然·化學(xué)》（Nature Chemistry）上發(fā)表題為“團(tuán)簇與無(wú)機(jī)材料在成核階段的共組裝”（Incorporation of clusters within inorganic materials through their addition during nucleation steps）的研究論文。該論文報(bào)道了一種通過(guò)團(tuán)簇-晶核共組裝的方法，在亞納米尺度上實(shí)現(xiàn)調(diào)控物質(zhì)組成的材料生長(zhǎng)新策略。

根據(jù)傳統(tǒng)的“LaMer 模型”，材料的生長(zhǎng)過(guò)程通常包括成核和生長(zhǎng)兩個(gè)階段，且其最終產(chǎn)物的形狀和大小通常是在生長(zhǎng)階段中由晶核和周?chē)鷨误w之間的相互作用決定的。最近，王訓(xùn)課題組首次提出了一種新的物質(zhì)生長(zhǎng)模式?；谠撜n題組之前發(fā)展的“良溶劑-不良溶劑”亞納米尺度材料合成策略，在將晶核尺寸限制在亞納米尺度的基礎(chǔ)上，通過(guò)在無(wú)機(jī)納米材料的反應(yīng)體系中引入與晶核尺寸相當(dāng)、具有明確尺寸、結(jié)構(gòu)的團(tuán)簇（比如多酸POMs）來(lái)干預(yù)材料的成核。在成核階段，團(tuán)簇與晶核通過(guò)相互作用共組裝形成團(tuán)簇-晶核共組裝體，其最終生長(zhǎng)成為二元的超晶格組裝體。該組裝體材料高度有序，但其并非結(jié)晶態(tài)。這些二元的團(tuán)簇-晶核共組裝體材料進(jìn)一步可作為基底捕捉不同種類(lèi)的第三或第四種納米團(tuán)簇，進(jìn)一步轉(zhuǎn)化為三元或四元的超晶格組裝體。研究發(fā)現(xiàn)，這些組裝體可作為原子級(jí)位點(diǎn)催化劑，在催化室溫汽油脫硫和立體選擇性催化反應(yīng)中都表現(xiàn)出了高效的催化活性。這種在亞納米尺度下調(diào)控材料結(jié)構(gòu)的新方法，將為建立一個(gè)新的“材料基因庫(kù)”奠定堅(jiān)實(shí)的基礎(chǔ)。

傳統(tǒng)LaMer 模型和團(tuán)簇-晶核共組裝方法生長(zhǎng)路徑示意圖

王訓(xùn)、李述周為本文共同通訊作者，李述周課題組負(fù)責(zé)分子動(dòng)力學(xué)模擬部分。清華大學(xué)化學(xué)系2015級(jí)直博生劉俊利和南洋理工大學(xué)匙文雄博士為本文共同第一作者。該研究得到了國(guó)家自然科學(xué)基金委和科技部重點(diǎn)研發(fā)項(xiàng)目的支持。

論文鏈接：https://doi.org/10.1038/s41557-019-0303-0

供稿：化學(xué)系

編輯：趙姝婧

審核：周襄楠