化工系工業(yè)酶催化團(tuán)隊(duì)研發(fā)出可長(zhǎng)周期運(yùn)行的氣相反應(yīng)用酶催化劑
清華新聞網(wǎng)6月19日電 6月18日，清華大學(xué)化學(xué)工程系劉錚教授帶領(lǐng)的工業(yè)酶催化團(tuán)隊(duì)在《自然·通訊》 (Nature Communications)上發(fā)表題為《應(yīng)用氧化石墨烯實(shí)現(xiàn)絕干氣體工況下的長(zhǎng)周期酶催化酯交換反應(yīng)》(Graphene Oxide Enabled Long-Term Enzymatic Transesterification in an Anhydrous Gas Flux)的研究論文。
該文介紹了一種以氧化石墨烯（GO）為載體制備用于氣相酶催化的固定化酶方法。首先將脂肪酶CALB溶液與GO溶液充分混合，利用靜電和氫鍵相互作用形成水凝膠，再經(jīng)冷凍干燥形成多孔結(jié)構(gòu)的酶-GO催化劑（LGA）。熱重分析和圓二色性光譜分析結(jié)果表明，GO置換出酶分子表面的部分必需水分子，LGA中的CALB保持著其天然活性結(jié)構(gòu)。在采用LGA催化香葉醇和乙酸乙烯酯生成乙酸香葉酯的案例中，LGA持續(xù)催化500小時(shí)保持酶活不變，而CALB凍干粉則不呈現(xiàn)催化活性。將該方法應(yīng)用于另外兩種脂肪酶也取得提高酶穩(wěn)定性和活性的效果，證明該方法具有通用性，在氣相酶催化反應(yīng)中具有廣闊的應(yīng)用前景。
圖.（a）氣相酯交換反應(yīng)：香葉醇和乙酸乙烯酯在脂肪酶CALB催化下生成乙酸香葉酯，氣相反應(yīng)裝置；酶-氧化石墨烯（GO）氣凝膠（LGA）的微觀(guān)結(jié)構(gòu)圖；（b）無(wú)水工況下500小時(shí)連續(xù)催化，內(nèi)圖為L(zhǎng)GA和CALB的活性對(duì)比；（c）熱重分析；（d）圓二色光譜分析。
酶是生物催化劑，催化著自然界豐富多樣的生命繁衍和物質(zhì)轉(zhuǎn)化過(guò)程，具有活性高、選擇性高和反應(yīng)條件溫和的優(yōu)點(diǎn)。將酶催化應(yīng)用于化工產(chǎn)業(yè)，對(duì)于推進(jìn)其綠色安全和可持續(xù)發(fā)展具有重要意義。氣相酶催化研究始于上個(gè)世紀(jì)60年代末，其特殊難點(diǎn)是反應(yīng)器的反應(yīng)物/產(chǎn)物/載氣氣流會(huì)持續(xù)剝除酶分子表面必需水分子，使酶喪失結(jié)構(gòu)柔性而導(dǎo)致表觀(guān)催化活力很低。目前所采用的各類(lèi)對(duì)反應(yīng)系統(tǒng)進(jìn)行“加濕”的措施可提高酶的催化活性但難以兼顧酶穩(wěn)定性。本研究成果提供了一個(gè)解決上述應(yīng)用困境的新方案，以GO負(fù)載酶制備氣相催化劑的方法便捷并具有通用性，GO所構(gòu)建的穩(wěn)定的親水微環(huán)境免除“加濕”步驟，使得反應(yīng)系統(tǒng)得到簡(jiǎn)化并更易控制。上述成果可望重新點(diǎn)燃學(xué)術(shù)界和工業(yè)界對(duì)于氣相酶催化技術(shù)的熱情，推進(jìn)氣相酶催化技術(shù)的創(chuàng)新和應(yīng)用。
清華大學(xué)化學(xué)工程系劉錚教授是該文通訊作者，博士生徐偉娜為第一作者，清華大學(xué)蔣國(guó)強(qiáng)副教授和盧滇楠副教授，美國(guó)加州大學(xué)河濱分校（UC Riverside）吳建中教授，美國(guó)哥倫比亞大學(xué)博士后張一飛（本課題組畢業(yè)博士生）等參加了該項(xiàng)研究工作。該研究得到國(guó)家自然科學(xué)基金國(guó)際合作重點(diǎn)項(xiàng)目資助。
劉錚教授領(lǐng)導(dǎo)的工業(yè)酶催化團(tuán)隊(duì)長(zhǎng)期致力于面向化工應(yīng)用的固定化酶技術(shù)和酶催化工藝研究，探索采用納米材料來(lái)提高酶在生產(chǎn)工況下的穩(wěn)定性和催化活性，發(fā)展出多種面向水相和有機(jī)相化學(xué)反應(yīng)的固定化單酶和多酶催化劑，培養(yǎng)出多名優(yōu)秀青年人才。本項(xiàng)成果是該團(tuán)隊(duì)在工業(yè)酶催化劑方面的又一項(xiàng)新突破。
論文鏈接：
https://www.nature.com/articles/s41467-019-10686-z
供稿：化工系
編輯：李華山
審核：周襄楠
