清華新聞網(wǎng)11月11日電 納米機(jī)械器件可在原子尺度上實(shí)現(xiàn)信息存儲(chǔ)、操控與通訊。然而，制備熱力學(xué)穩(wěn)定的狀態(tài)，并實(shí)現(xiàn)低能耗的可控調(diào)制面臨較大挑戰(zhàn)。近年來(lái)，納米加工技術(shù)的發(fā)展使得人們可以制備納米，甚至原子尺度的通道結(jié)構(gòu)并設(shè)計(jì)微流動(dòng)器件。納米尺度的限域效應(yīng)使得流動(dòng)器件的壁面效應(yīng)更為顯著：當(dāng)器件尺寸降低至1納米時(shí)，通道中的水在室溫條件下將擯棄體相液體結(jié)構(gòu)而展現(xiàn)出層狀特性；當(dāng)尺寸進(jìn)一步降低時(shí)，可以觀(guān)察到二維冰結(jié)構(gòu)。在如此顯著的限域效應(yīng)下，通道中的離子水殼層結(jié)構(gòu)亦將會(huì)受到影響，發(fā)生畸變，甚至破損。
圖1.石墨烯納米流動(dòng)通道中的離子對(duì)結(jié)構(gòu)
清華大學(xué)航天航空學(xué)院徐志平教授研究組通過(guò)分子模擬技術(shù)研究了多種(金屬、鹵素)離子在水溶液中的關(guān)聯(lián)特性(圖1)，表征了接觸離子對(duì)、溶液共享離子對(duì)的微觀(guān)結(jié)構(gòu)，通過(guò)自由能分析方法解析了離子對(duì)結(jié)構(gòu)的熱力學(xué)穩(wěn)定性。研究指出，在石墨烯納米通道中，限域條件使得離子之間的靜態(tài)與動(dòng)力學(xué)關(guān)聯(lián)增強(qiáng)，陰、陽(yáng)離子對(duì)結(jié)構(gòu)的壽命顯著增強(qiáng)。
在含有雙層水結(jié)構(gòu)的通道中，為了維持一定的水殼層結(jié)構(gòu)，離子對(duì)具有分立的特征狀態(tài)和特異的空間與極化構(gòu)型。雙層水的特殊結(jié)構(gòu)使得離子對(duì)在納米通道中的自由能面具有雙穩(wěn)態(tài)，而通過(guò)施加外電場(chǎng)或利用通道壁面的局部電場(chǎng)可破壞其對(duì)稱(chēng)性，促使離子對(duì)在不同的構(gòu)型狀態(tài)之間發(fā)生轉(zhuǎn)換。
圖2.基于離子對(duì)狀態(tài)切換的的開(kāi)關(guān)、整流元件與邏輯計(jì)算單元
進(jìn)一步，在驅(qū)動(dòng)通道中溶液流動(dòng)時(shí)，通過(guò)調(diào)控離子對(duì)構(gòu)型的切換可實(shí)現(xiàn)基于納米流動(dòng)的離子開(kāi)關(guān)、整流元件以及與、與非、或非邏輯門(mén)等基本單元，開(kāi)展基于納米流動(dòng)的計(jì)算任務(wù)(圖2)。納米通道中離子對(duì)極短(原子尺度)的構(gòu)型狀態(tài)轉(zhuǎn)變路徑使得其切換操作僅需10-13秒，而不同構(gòu)型間的自由能位壘與熱漲落(kBT)相當(dāng)，可以實(shí)現(xiàn)Brownian計(jì)算單元與極低能耗、高效邏輯的離子計(jì)算器件，探索其可逆極限。此外，自由能面的離子特異性還可以用于構(gòu)建更多的離子關(guān)聯(lián)狀態(tài)。研究對(duì)于利用離子關(guān)聯(lián)強(qiáng)度調(diào)控基于離子的質(zhì)量與電荷輸運(yùn)也具有一定的參考意義。
近期該研究以“納米受限條件下的離子關(guān)聯(lián)特性與納米流動(dòng)離子機(jī)器”(Nanoconfinement-Enforced Ion Correlation and Nanofluidic Ion Machinery)為題發(fā)表在《納米快報(bào)》(Nano Letters)期刊。論文第一作者是清華大學(xué)航天航空學(xué)院博士生周柯，通訊作者為清華大學(xué)工程力學(xué)系教授徐志平。本研究工作受?chē)?guó)家自然科學(xué)基金委員會(huì)資助，其中的計(jì)算工作在清華大學(xué)高性能計(jì)算中心探索100平臺(tái)上完成。
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https://doi.org/10.1021/acs.nanolett.0c03643
供稿：航院
編輯：李華山
審核：呂婷
