清華新聞網(wǎng)4月20日電 近日，由清華大學(xué)材料學(xué)院李千助理教授和美國(guó)阿貢國(guó)家實(shí)驗(yàn)室Haidan Wen博士等人組成的研究團(tuán)隊(duì)首次實(shí)驗(yàn)觀(guān)測(cè)到鐵電極化渦旋在亞太赫茲頻段的多個(gè)集體晶格振蕩模式，并發(fā)現(xiàn)一種具有大應(yīng)變與電場(chǎng)調(diào)諧性的渦旋軟模（vortexon）。該研究工作是近年來(lái)基礎(chǔ)鐵電物理學(xué)的一個(gè)重大突破，其發(fā)現(xiàn)的渦旋疇的動(dòng)態(tài)性質(zhì)在5G/6G微波介電、太赫茲光電子等新興領(lǐng)域均有潛在應(yīng)用前景，并在方法學(xué)層面上樹(shù)立了材料超快結(jié)構(gòu)動(dòng)力學(xué)研究的新范式。
鐵電材料的自發(fā)極化來(lái)源于晶胞內(nèi)部正、負(fù)離子的相對(duì)反向位移，這些位移在不同晶胞間通常以平行方式排列。在特定的彈性、靜電邊界條件下（如在PbTiO3/SrTiO3鐵電體/介電體超晶格中），離子極化位移會(huì)偏離平行排列而產(chǎn)生連續(xù)旋轉(zhuǎn)狀態(tài)，由此可形成新穎的極化拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)，包括極化渦旋（polar vortex）、極化斯格明子（polar skyrmion）等。目前，人們對(duì)這些新穎極化拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)的研究主要側(cè)重于對(duì)其靜態(tài)極化組態(tài)的觀(guān)察分析，而對(duì)其動(dòng)力學(xué)行為仍停留在推測(cè)階段，還沒(méi)有任何實(shí)驗(yàn)手段對(duì)這些推測(cè)進(jìn)行證實(shí)，也尚不清楚形成的拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)是否存在新的軟模以及它們?cè)诔鞎r(shí)間尺度的動(dòng)力學(xué)性質(zhì)。
（a）渦旋動(dòng)態(tài)響應(yīng)理論頻譜（b）渦旋軟模的運(yùn)動(dòng)方式（c）實(shí)驗(yàn)示意圖
針對(duì)上述問(wèn)題，該研究通過(guò)硬X射線(xiàn)自由電子激光散射實(shí)驗(yàn)，并結(jié)合動(dòng)力學(xué)相場(chǎng)模型與原子尺度模型兩種模擬方法，對(duì)強(qiáng)場(chǎng)太赫茲脈沖激發(fā)下(PbTiO3)16/(SrTiO3)16超晶格薄膜中極化渦旋在百飛秒量級(jí)的時(shí)間分辨率下的超快動(dòng)力學(xué)進(jìn)行了研究。實(shí)驗(yàn)中，通過(guò)測(cè)量極化渦旋的X射線(xiàn)衍射強(qiáng)度隨泵浦-探測(cè)延遲時(shí)間的變化曲線(xiàn)，分析得到了主要位于0.08 THz（293K）附近和0.3-0.4 THz兩個(gè)頻域的模式。二者在實(shí)空間分別對(duì)應(yīng)于相鄰渦旋從直線(xiàn)排列開(kāi)始橫向振動(dòng)的模式和更復(fù)雜的、具有渦旋壁扭轉(zhuǎn)與呼吸等特征的動(dòng)力學(xué)模式。此外，該研究還揭示了渦旋集體動(dòng)力學(xué)模式的頻率和振幅的可調(diào)諧性，通過(guò)改變樣品溫度產(chǎn)生熱應(yīng)變，觀(guān)察到了低頻橫向振動(dòng)模式的頻率顯著變化，表現(xiàn)出典型的軟模行為（即渦旋軟模）。計(jì)算結(jié)果與實(shí)驗(yàn)結(jié)果在響應(yīng)模式頻率、激發(fā)選擇性以及模擬X射線(xiàn)衍射信號(hào)等方面有著較好的吻合。
實(shí)驗(yàn)中（a）293 K下0.08 THz模式（b）0.3-0.4 THz模式及（c）二者對(duì)應(yīng)頻譜的溫度演化
4月15日，上述研究工作以“極化渦旋的亞太赫茲集體動(dòng)力學(xué)”（Subterahertz collective dynamics of polar vortices）為題，以封面文章形式在線(xiàn)發(fā)表于《自然》（Nature）期刊?！蹲匀弧吠诳橇擞煞▏?guó)皮卡第大學(xué)伊格爾·盧克揚(yáng)恰克（Igor Luk’yanchuk）教授和瑞士Terra Quantum AG公司瓦列里·維勒克（Valerii M. Vinokur，2020年菲列茲·倫敦獎(jiǎng)獲得者）博士所作的評(píng)論文章《鐵電渦旋動(dòng)力學(xué)的發(fā)現(xiàn)》（Dynamics of ferroelectric vortices revealed），對(duì)該工作的基礎(chǔ)科學(xué)價(jià)值及潛在應(yīng)用背景給予了高度評(píng)價(jià)，稱(chēng)“該研究發(fā)現(xiàn)的振蕩模式將有助于將太赫茲半導(dǎo)體器件縮小到納米量級(jí)，并實(shí)現(xiàn)電場(chǎng)驅(qū)動(dòng)的高速高密度數(shù)據(jù)處理”。
李千助理教授為本論文的第一作者，其在博士后期間合作完成了該工作的主要部分，其后在清華完成了部分相場(chǎng)模擬工作和論文投稿。工作得到國(guó)家自然科學(xué)基金基礎(chǔ)科學(xué)中心項(xiàng)目的資助。
論文鏈接：
https://doi.org/10.1038/s41586-021-03342-4
供稿：材料學(xué)院
編輯：張同順 陳曉艷
審核：呂婷
