清華新聞網(wǎng)2月28日電 以具有高離子導(dǎo)電率、低成本和良好空氣穩(wěn)定性的NASICON（鈉快離子導(dǎo)體）型Li1.5Al0.5Ge1.5(PO4)3（LAGP）固態(tài)電解質(zhì)為核心的固態(tài)鋰金屬電池被認(rèn)為是未來(lái)高安全和高比能儲(chǔ)能技術(shù)發(fā)展趨勢(shì)。然而，LAGP固態(tài)電解質(zhì)與金屬鋰負(fù)極剛性的固-固剛性接觸、副反應(yīng)產(chǎn)生的高阻抗產(chǎn)物以及循環(huán)過(guò)程中電極體積膨脹導(dǎo)致界面失效，阻礙了電解質(zhì)與電極界面鋰離子傳輸過(guò)程，從而導(dǎo)致鋰離子沉積不均勻，在界面處形成鋰枝晶，使鋰金屬固態(tài)電池的倍率性能變差、循環(huán)性能受限，甚至具有易引起燃燒等安全隱患，影響了其在固態(tài)電池中的實(shí)際應(yīng)用。
近日，清華大學(xué)深圳國(guó)際研究生院材料研究院李寶華教授團(tuán)隊(duì)研究開(kāi)發(fā)出了一種解決不穩(wěn)定型固態(tài)電解質(zhì)與鋰金屬負(fù)極界面兼容性差問(wèn)題的有效策略?；诖趴貫R射方法，結(jié)合高溫條件下合金轉(zhuǎn)換反應(yīng)，巧妙實(shí)現(xiàn)多功能納米修飾層的原位構(gòu)筑，從而顯著改善界面相容性，提升電化學(xué)性能。該研究為解決固態(tài)電解質(zhì)與鋰金屬負(fù)極間的界面問(wèn)題提供了新思路，有助于推動(dòng)固態(tài)鋰金屬電池的基礎(chǔ)研究及實(shí)際應(yīng)用。
研究通過(guò)磁控濺射耦合原位合金化反應(yīng)的策略，在LAGP電解質(zhì)與鋰金屬負(fù)極間巧妙構(gòu)建了一層多功能LiF@Li-Zn合金中間修飾層。多組份的協(xié)同作用誘導(dǎo)了LAGP與鋰金屬的緊密接觸（低阻抗穩(wěn)定界面）。其高絕緣性與高離子導(dǎo)電特性，也起到抑制副反應(yīng)和均勻化界面鋰離子流，從而抑制枝晶鋰生長(zhǎng)等作用，大大增強(qiáng)了其界面相容性。電池循環(huán)后鋰金屬和LAGP表面質(zhì)量維持較高的初始狀態(tài)，實(shí)現(xiàn)均勻鋰離子傳輸及無(wú)鋰枝晶沉積，顯著提升LAGP基固態(tài)電池的臨界電流密度（提高到2mA cm-2），實(shí)現(xiàn)了全固態(tài)鋰電池的穩(wěn)定循環(huán)。該工作巧妙引入多功能中間層以?xún)?yōu)化界面性能，為固態(tài)電池負(fù)極側(cè)的界面修飾提供了新思路。
納米多功能層制備方法及其界面修飾機(jī)理示意圖
相關(guān)研究成果以“Li1.5Al0.5Ge1.5(PO4)3|Li界面間巧妙原位構(gòu)筑合金納米多功能層”（Smart Construction of Multifunctional Li1.5Al0.5Ge1.5(PO4)3|Li Intermediate Interfaces for Solid-State Batteries）為題發(fā)表在國(guó)際知名期刊《儲(chǔ)能材料》（Energy Storage Materials）上。本文第一作者為清華大學(xué)深圳國(guó)際研究生院2019級(jí)材料科學(xué)與工程專(zhuān)業(yè)碩士研究生俞家浩，共同通訊作者為清華大學(xué)深圳國(guó)際研究生院材料研究院教授李寶華和2017級(jí)材料科學(xué)與工程專(zhuān)業(yè)博士、現(xiàn)湖南大學(xué)助理教授劉琦。
論文鏈接：
https://doi.org/10.1016/j.ensm.2021.12.043
供稿：深圳國(guó)際研究生院
編輯：李華山
審核：郭莉莉
