清華新聞網(wǎng)5月30日電 構(gòu)建以清潔、可再生能源為主體的能源體系是實(shí)現(xiàn)可持續(xù)發(fā)展的必經(jīng)之路，以二次電池為代表的儲(chǔ)能器件則在其中扮演著連接發(fā)電源頭與終端需求的重要角色。電解液作為二次電池的一大組成部分，直接影響電池的安全性、穩(wěn)定性、快充性能和循環(huán)壽命等，因此始終受到廣泛的研究和關(guān)注。而計(jì)算機(jī)科學(xué)技術(shù)的飛速進(jìn)步促進(jìn)了基于基本物理和化學(xué)理論的分子模擬方法以及機(jī)器學(xué)習(xí)、深度學(xué)習(xí)等數(shù)據(jù)科學(xué)方法的發(fā)展與應(yīng)用。分子模擬方法能夠從電子、原子和分子層面揭示微觀(guān)機(jī)理、解釋宏觀(guān)現(xiàn)象，而數(shù)據(jù)科學(xué)方法則具備從實(shí)驗(yàn)與計(jì)算模擬結(jié)果中進(jìn)一步挖掘信息的能力，兩者正日益成為電解液研究中不可或缺的手段。
將MD（分子動(dòng)力學(xué)）模擬方法用于研究電解液組成和電極性質(zhì)的變化對(duì)電解液中各組分相互作用的影響，并進(jìn)一步與離子導(dǎo)率和化學(xué)穩(wěn)定性等宏觀(guān)物化性質(zhì)關(guān)聯(lián)，指導(dǎo)設(shè)計(jì)有利的電解液結(jié)構(gòu)。除了給出坐標(biāo)演化以分析電解液的結(jié)構(gòu)，MD模擬還包含原子電荷和模擬體系的溫度、壓力和能量信息，諸多理論模型能夠基于以上信息和相應(yīng)的統(tǒng)計(jì)分析導(dǎo)出熔沸點(diǎn)、介電常數(shù)和黏度等電解液的重要物化性質(zhì)。MD方法一方面助力了在原子和分子層面上深入理解這些宏觀(guān)性質(zhì)，另一方面可以進(jìn)行高通量計(jì)算，或與新興的機(jī)器學(xué)習(xí)方法相結(jié)合進(jìn)行電解液性質(zhì)預(yù)測(cè)，高效獲取電解液性質(zhì)，優(yōu)化電解液配方。另外，電解液還作為連接正、負(fù)極的橋梁與電極接觸、構(gòu)成通路，因此兩者界面處發(fā)生的反應(yīng)以及界面穩(wěn)定性也直接影響電池性能。這就要求進(jìn)一步從宏觀(guān)角度拓展原本具有微觀(guān)優(yōu)勢(shì)的MD模擬方法，包括模型建立、計(jì)算效率以及與宏觀(guān)尺度的關(guān)聯(lián)等。MD模擬與機(jī)器學(xué)習(xí)技術(shù)的結(jié)合將是解決上述問(wèn)題的重要途徑，有望推動(dòng)對(duì)化學(xué)機(jī)理的更深入理解及促進(jìn)高性能電解液以及其他材料體系的開(kāi)發(fā)進(jìn)程。
分子動(dòng)力學(xué)模擬方法（MD）在研究電解液結(jié)構(gòu)、電解液性質(zhì)和電解液–電極界面反應(yīng)中的應(yīng)用
前期，化工系張強(qiáng)教授團(tuán)隊(duì)在鋰電池電解液領(lǐng)域結(jié)合多尺度模擬與實(shí)驗(yàn)表征方法，提出并發(fā)展離子–溶劑化學(xué)理論，在分子層面上揭示了電解液與負(fù)極間化學(xué)反應(yīng)機(jī)制，為電解液的理性設(shè)計(jì)提供了重要理論參考；提出了氟代碳酸乙烯酯、陽(yáng)離子添加劑等重要電解液設(shè)計(jì)策略，構(gòu)筑了穩(wěn)定的金屬鋰負(fù)極；發(fā)展了電解液電解常數(shù)、粘度等計(jì)算方法和機(jī)器學(xué)習(xí)模型，構(gòu)建電解液基礎(chǔ)物理化學(xué)性質(zhì)數(shù)據(jù)，為電解液工程的實(shí)施打下了堅(jiān)實(shí)的基礎(chǔ)。
鑒于在二次鋰離子電池的電解液分子模擬與機(jī)器學(xué)習(xí)領(lǐng)域取得的重要成果，化工系張強(qiáng)團(tuán)隊(duì)近日受?chē)?guó)際權(quán)威化學(xué)綜述類(lèi)科技期刊《化學(xué)評(píng)論》（Chemical Reviews）邀請(qǐng)，就應(yīng)用分子模擬與數(shù)據(jù)科學(xué)方法進(jìn)行二次電池電解液研究這一主題，發(fā)表了“應(yīng)用經(jīng)典、從頭算和機(jī)器學(xué)習(xí)分子動(dòng)力學(xué)模擬進(jìn)行二次電池液態(tài)電解液的研究”（Applying Classical, Ab Initio, and Machine-Learning Molecular Dynamics Simulations to the Liquid Electrolyte for Rechargeable Batteries）綜述論文。該綜述總結(jié)了經(jīng)典、從頭算和機(jī)器學(xué)習(xí)三類(lèi)分子動(dòng)力學(xué)模擬方法的基本原理和最新理論進(jìn)展，梳理了近年來(lái)采用分子動(dòng)力學(xué)（MD）模擬方法探究電解液微觀(guān)結(jié)構(gòu)、電解液宏觀(guān)性質(zhì)以及電解液與電極界面反應(yīng)機(jī)制的相關(guān)工作，并指出新興的機(jī)器學(xué)習(xí)技術(shù)與MD模擬方法結(jié)合，是未來(lái)有望解決MD方法和電解液研究面臨的問(wèn)題和挑戰(zhàn)，加速二次電池電解液的開(kāi)發(fā)設(shè)計(jì)的重要的發(fā)展方向。
該綜述文章的第一作者為化工系2019級(jí)博士生姚楠，通訊作者為化工系張強(qiáng)教授和陳翔博士。上述工作得到了國(guó)家自然科學(xué)基金、國(guó)家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃、北京市自然科學(xué)基金、中國(guó)博士后科學(xué)基金、中國(guó)科協(xié)青年人才托舉工程、清華大學(xué)國(guó)強(qiáng)研究院等項(xiàng)目的支持。
論文鏈接：
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.chemrev.1c00904
供稿：化工系
編輯：李華山
審核：呂婷
