清華新聞網(wǎng)6月27日電 第一性原理計(jì)算已被廣泛應(yīng)用于物理、材料、化學(xué)、生物相關(guān)的科學(xué)研究。然而，受限于計(jì)算效率和精度，如何實(shí)現(xiàn)大尺度材料體系的第一性原理研究是該領(lǐng)域的一個(gè)重大挑戰(zhàn)。基于人工神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)的深度學(xué)習(xí)方法為解決該挑戰(zhàn)問(wèn)題帶來(lái)了曙光。近期，深度學(xué)習(xí)已經(jīng)成功應(yīng)用于精確預(yù)測(cè)原子間相互作用，并加速分子動(dòng)力學(xué)模擬。相比之下，理解、預(yù)測(cè)材料物性離不開(kāi)電子結(jié)構(gòu)計(jì)算，其深度學(xué)習(xí)的方法實(shí)現(xiàn)更具挑戰(zhàn)性，研究進(jìn)展有限。因此，發(fā)展深度學(xué)習(xí)方法、解決第一性原理電子結(jié)構(gòu)計(jì)算的效率-精度兩難困境是一個(gè)關(guān)鍵的科學(xué)問(wèn)題。
清華大學(xué)物理系徐勇教授、段文暉教授研究組發(fā)展了一種深度學(xué)習(xí)方法DeepH，能實(shí)現(xiàn)由材料構(gòu)型快速、高精度地預(yù)測(cè)密度泛函理論哈密頓量，可極大加速電子結(jié)構(gòu)計(jì)算。DeepH方法充分利用了電子性質(zhì)的局域性原理，只需要利用小體系數(shù)據(jù)集訓(xùn)練的模型便可以在大尺度材料體系給出準(zhǔn)確預(yù)測(cè)。通過(guò)引入局域坐標(biāo)系與基組變換，DeepH方法能妥善處理哈密頓量的旋轉(zhuǎn)協(xié)變問(wèn)題，確保模型的泛化能力并簡(jiǎn)化學(xué)習(xí)難度。DeepH方法從密度泛函理論數(shù)據(jù)中學(xué)習(xí)，并預(yù)測(cè)需要研究材料構(gòu)型的哈密頓量，可跳過(guò)耗時(shí)的密度泛函理論自洽迭代過(guò)程，實(shí)現(xiàn)高效的第一性原理電子結(jié)構(gòu)計(jì)算。
通過(guò)對(duì)多種代表性材料的態(tài)密度、能帶結(jié)構(gòu)、非線(xiàn)性光學(xué)響應(yīng)多種物理性質(zhì)的精確預(yù)測(cè)，該工作展示了DeepH方法的高精度（預(yù)測(cè)誤差為毫電子伏特級(jí)別）和良好的可遷移性。測(cè)試材料體系涵蓋了準(zhǔn)一維/準(zhǔn)二維/三維的空間維度、平坦或卷起的原子構(gòu)型、強(qiáng)化學(xué)鍵或范德瓦耳斯鍵、單種或多種化學(xué)元素、考慮了有或無(wú)自旋軌道耦合的情況，充分說(shuō)明了DeepH方法的通用性與可遷移性。DeepH方法的一個(gè)成功應(yīng)用是研究雙層轉(zhuǎn)角范德瓦爾斯材料。轉(zhuǎn)角材料具有豐富的新奇物理性質(zhì)，但因?yàn)樵擉w系具有很大的摩爾超周期，傳統(tǒng)的密度泛函理論計(jì)算難以研究其電子結(jié)構(gòu)。DeepH方法只需通過(guò)無(wú)轉(zhuǎn)角材料構(gòu)型的密度泛函理論結(jié)果訓(xùn)練，就可以高效準(zhǔn)確地預(yù)測(cè)各種轉(zhuǎn)角材料構(gòu)型的物理性質(zhì)，這一流程不受限于元素種類(lèi)和單胞形狀，可用于構(gòu)建轉(zhuǎn)角材料高通量數(shù)據(jù)庫(kù)。DeepH方法可以為大尺度材料和物理問(wèn)題的第一性原理研究提供新契機(jī)。
DeepH方法用于高效電子結(jié)構(gòu)計(jì)算的示意圖。a.密度泛函理論哈密頓量是材料構(gòu)型的函數(shù)，通常由耗時(shí)的自洽計(jì)算得到，DeepH方法利用深度神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)預(yù)測(cè)給定原子構(gòu)型的哈密頓量，得到的哈密頓量可以被用于計(jì)算各種物理性質(zhì)。b.使用DeepH方法研究轉(zhuǎn)角范德瓦爾斯材料的流程圖。通過(guò)無(wú)轉(zhuǎn)角材料構(gòu)型的密度泛函理論結(jié)果訓(xùn)練，DeepH模型可以高效準(zhǔn)確地預(yù)測(cè)各種轉(zhuǎn)角材料構(gòu)型的物理性質(zhì)
該成果以“用于高效從頭算電子結(jié)構(gòu)計(jì)算的深度學(xué)習(xí)密度泛函理論哈密頓量”（Deep-learning density functional theory Hamiltonian for efficient ab initio electronic-structure calculation）為題發(fā)表在6月23日的《自然·計(jì)算科學(xué)》（Nature Computational Science）。同期，該雜志還發(fā)表了以“通過(guò)深度學(xué)習(xí)提高從頭算電子結(jié)構(gòu)計(jì)算效率（Improving the efficiency of ab initio electronic-structure calculations by deep learning）”為題的研究簡(jiǎn)報(bào)（Research Briefing）介紹上述成果。
清華大學(xué)物理系徐勇教授和段文暉教授為該論文的通訊作者，研究組2019級(jí)博士生李賀、2017級(jí)博士生王尊、2018級(jí)博士生鄒念龍為共同第一作者。合作者還包括研究組博士后葉萌、博士后徐潤(rùn)章和北京大學(xué)2019級(jí)本科生貢曉荀。該工作得到了國(guó)家自然科學(xué)基金委基礎(chǔ)科學(xué)研究中心、國(guó)家科技部等項(xiàng)目單位的支持。
論文鏈接：
https://www.nature.com/articles/s43588-022-00265-6
供稿：物理系
題圖設(shè)計(jì)：李娜
編輯：李華山
審核：呂婷
