清華新聞網(wǎng)7月13日電 淡水資源稀缺和潔凈水供應(yīng)不足問(wèn)題推動(dòng)了全球凈水技術(shù)的發(fā)展。實(shí)驗(yàn)層面已證實(shí)納米級(jí)的限域空間非均相催化技術(shù)是一種高效降解水中有機(jī)污染物的方法。理論上，降低限域空間至埃米級(jí)尺寸可進(jìn)一步提升其催化性能。然而，埃米級(jí)限域催化體系的構(gòu)建仍舊是個(gè)巨大的挑戰(zhàn)。
為此，清華大學(xué)深圳國(guó)際研究生院張正華副教授課題組開(kāi)展了系列研究。研究中，團(tuán)隊(duì)制備了二維鈷晶格摻雜的鈦氧化物（Co-TiOx）納米片，并將其組裝成具有多級(jí)層狀埃米（4.6?）限域結(jié)構(gòu)膜。研究結(jié)果表明，埃米限域空間內(nèi)高效暴露活性位點(diǎn)，能加強(qiáng)對(duì)過(guò)一硫酸鹽（PMS）的活化，產(chǎn)生強(qiáng)氧化自由基實(shí)現(xiàn)對(duì)目標(biāo)污染物雷尼替丁的長(zhǎng)效降解（100%）。有效降解速率高達(dá)1.06 ms-1，是傳統(tǒng)非均相催化反應(yīng)體系的105-7倍。此外，Co-TiOx膜/PMS體系能實(shí)現(xiàn)對(duì)多種有機(jī)物的快速（膜保留時(shí)間＜30ms）高效降解。結(jié)合周期性密度泛函理論（DFT）、分子動(dòng)力學(xué)（MD）以及第一性原理分子動(dòng)力學(xué)（AIMD）計(jì)算結(jié)果分析，埃米限域空間催化不僅能促進(jìn)PMS的分解，提升自由基的產(chǎn)率，而且能大大縮短自由基至目標(biāo)污染物的遷移距離，保證自由基在半衰期內(nèi)與污染物的有效接觸，實(shí)現(xiàn)自由基的高強(qiáng)度、集約化的空間利用率，進(jìn)而提高催化效率。此外，埃米限域空間能增強(qiáng)水分子與Co-TiOx之間的氫鍵作用力，促進(jìn)分子在埃米限域通道內(nèi)的快速傳質(zhì)，加快催化反應(yīng)進(jìn)行。研究發(fā)現(xiàn)膜法埃米限域催化的策略同樣適用于其他二維材料膜。因此，該工作不僅揭示了埃米限域催化氧化去除水中有機(jī)污染物策略的重要性，也為推動(dòng)高級(jí)氧化法水處理技術(shù)的發(fā)展提供新思路。
膜法埃米限域催化示意圖
該研究工作以“Co-TiOx膜孔內(nèi)埃米尺度限域催化實(shí)現(xiàn)水凈化”（Angstrom-confined catalytic water purification within Co-TiOxlaminar membrane nanochannels）為題，在線(xiàn)發(fā)表在國(guó)際期刊《自然·通訊》（Nature Communications）上。第一作者為深圳國(guó)際研究生院聯(lián)合指導(dǎo)的博士后孟晨晨、中科院先進(jìn)院丁寶福副研究員、昆明理工大學(xué)張少澤博士，論文第一/通訊單位為清華大學(xué)深圳國(guó)際研究生院，深圳國(guó)際研究生院張正華副教授為文章的唯一通訊作者。本工作得到國(guó)家自然科學(xué)基金項(xiàng)目、深圳市基礎(chǔ)研究計(jì)劃項(xiàng)目等項(xiàng)目的資助。
論文鏈接：
https://doi.org/10.1038/s41467-022-31807-1
供稿：深圳國(guó)際研究生院
題圖設(shè)計(jì)：任左莉
編輯：李華山
審核：田姬熔
