清華新聞網(wǎng)7月21日電（通訊員李曉曉）近日，清華大學(xué)環(huán)境學(xué)院蔣靖坤教授研究組在大氣顆粒物成因研究領(lǐng)域取得新進(jìn)展。研究通過(guò)在線(xiàn)測(cè)量北京大氣新粒子生長(zhǎng)過(guò)程中8-40納米顆粒物分粒徑化學(xué)組分及其隨顆粒物粒徑增長(zhǎng)的變化特征，結(jié)合氣態(tài)前體物觀(guān)測(cè)和顆粒物冷凝生長(zhǎng)理論分析，揭示了大氣中可冷凝有機(jī)氣體對(duì)于新粒子生長(zhǎng)的重要作用。
北京大氣新粒子快速生成與緩慢生長(zhǎng)示意圖
研究表明，在北京高氮氧化物（NOx）濃度的抑制作用下，人為源揮發(fā)性有機(jī)氣態(tài)前體物（AVOCs）氧化生成的可冷凝氣體濃度較低，導(dǎo)致新粒子生長(zhǎng)緩慢，這與北京較高的大氣新粒子生成速率形成鮮明對(duì)比。
大氣新粒子生成是氣態(tài)前體物通過(guò)均相成核形成二次顆粒物的過(guò)程，是全球大氣顆粒物數(shù)量的主要貢獻(xiàn)源。當(dāng)新生成的顆粒物由1-3納米生長(zhǎng)到50納米以上時(shí)，可對(duì)全球氣候和空氣質(zhì)量產(chǎn)生顯著影響。污染較嚴(yán)重的城市地區(qū)新粒子生成速率可比清潔地區(qū)高1-3個(gè)數(shù)量級(jí)，而新粒子生長(zhǎng)速率卻與清潔地區(qū)相似甚至更低。這一顯著差異的原因尚不清晰。大氣中新生成的納米顆粒物質(zhì)量低、易損失，傳統(tǒng)儀器難以有效地測(cè)量其組分，這阻礙了對(duì)新粒子生長(zhǎng)過(guò)程的認(rèn)識(shí)。
TDCIMS實(shí)物圖（左）和分粒徑納米顆粒物測(cè)量示意圖
蔣靖坤研究組與加州大學(xué)爾灣分?；瘜W(xué)系詹姆斯·史密斯（James N. Smith）教授合作，發(fā)展了顆粒物荷電技術(shù)、靜電篩分技術(shù)和軟X射線(xiàn)化學(xué)電離技術(shù)，研制了新型靜電捕集熱脫附化學(xué)電離質(zhì)譜儀（TDCIMS），實(shí)現(xiàn)了納米顆粒物分粒徑化學(xué)組分的在線(xiàn)測(cè)量（Li et al.,Environ. Sci. Technol., 2021, 55: 2859-2868）。本研究使用TDCIMS首次在線(xiàn)測(cè)量了北京大氣環(huán)境中8、15、25和40納米顆粒物的化學(xué)組分，探究了大氣新粒子生長(zhǎng)特征和機(jī)制。
北京大氣新粒子的組分（左）和主要生長(zhǎng)機(jī)制隨粒徑的變化
研究發(fā)現(xiàn)，北京大氣新粒子生長(zhǎng)初期主要以硫酸冷凝和堿性氣體吸收的貢獻(xiàn)為主；隨著新粒子粒徑的逐漸增大，有機(jī)氣體冷凝的貢獻(xiàn)逐漸增加，導(dǎo)致顆粒物生長(zhǎng)至8納米及以上時(shí)主要組分變成了有機(jī)物，而顆粒物中有機(jī)酸堿結(jié)合反應(yīng)的貢獻(xiàn)較小。北京大氣中可冷凝有機(jī)氣體主要來(lái)自于A(yíng)VOCs的大氣氧化過(guò)程，受機(jī)動(dòng)車(chē)排放的影響，北京高NOx濃度會(huì)抑制可冷凝有機(jī)氣體的生成。因此，相比于天然源揮發(fā)性有機(jī)物主導(dǎo)、NOx濃度較低的清潔地區(qū)，北京大氣中含有大量揮發(fā)性較高的硝基苯酚類(lèi)化合物，而揮發(fā)性低、可冷凝的有機(jī)氣體占比較低，這解釋了北京較低的大氣新粒子生長(zhǎng)速率。低生長(zhǎng)速率削弱了新粒子生成過(guò)程對(duì)于氣候和空氣質(zhì)量的影響。當(dāng)然，這一可冷凝有機(jī)氣體生成抑制現(xiàn)象未來(lái)可能會(huì)隨著機(jī)動(dòng)車(chē)控制和NOx濃度降低而減弱，如能同時(shí)降低AVOCs的排放則會(huì)有利于保持較低的新粒子生長(zhǎng)速率。
上述研究成果以“可冷凝有機(jī)氣體的不足導(dǎo)致了城市大氣新粒子生長(zhǎng)緩慢”（Insufficient Condensable Organic Vapors Lead to Slow Growth of New Particles in an Urban Environment）為題發(fā)表在美國(guó)化學(xué)學(xué)會(huì)期刊《環(huán)境科學(xué)與技術(shù)》（Environmental Science & Technology）上。論文的第一作者為環(huán)境學(xué)院博士后李曉曉，指導(dǎo)教師為郝吉明院士和蔣靖坤教授。論文的通訊作者為蔣靖坤教授和James N. Smith教授。論文的其他合作單位包括赫爾辛基大學(xué)和北京化工大學(xué)。研究獲得了國(guó)家自然科學(xué)基金委“大氣霾化學(xué)”基礎(chǔ)科學(xué)中心、三星全球研究項(xiàng)目、中國(guó)博士后基金、美國(guó)能源部、芬蘭科學(xué)院研究基金、芬蘭Jane and Aatos Erkko基金和歐洲研究委員會(huì)的經(jīng)費(fèi)支持。
論文鏈接：
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.est.2c01566
供稿：環(huán)境學(xué)院
編輯：覃霞
審核：周襄楠
