清華新聞網(wǎng)9月7日電 拓?fù)渑c磁性的結(jié)合讓材料表現(xiàn)出一系列新奇的物性與物相，例如量子反?；魻栃?yīng)和軸子絕緣體相。原子尺度薄的少層MnBi2Te4為研究本征磁性拓?fù)浣^緣體的豐富現(xiàn)象提供了新的平臺(tái)，近年來(lái)受到了極大的關(guān)注。MnBi2Te4是一類(lèi)二維范德瓦爾斯磁性拓?fù)洳牧?，其電學(xué)與磁學(xué)性質(zhì)都敏感地依賴(lài)于樣品的厚度。輸運(yùn)測(cè)量在少層MnBi2Te4中觀(guān)察到了豐富的量子化輸運(yùn)現(xiàn)象，暗示了奇數(shù)層和偶數(shù)層中可能存在的量子反常霍爾效應(yīng)和軸子絕緣體相。磁光二向色性測(cè)量驗(yàn)證了少層MnBi2Te4中的A型反鐵磁結(jié)構(gòu)，揭示了其與層數(shù)奇偶依賴(lài)的磁性。
在二維范德瓦爾斯材料中，晶格振動(dòng)，尤其是層間聲子模式，不僅在確定層厚、堆疊序和界面耦合強(qiáng)度方面提供了獨(dú)特的能力，而且為設(shè)計(jì)新型電、熱、磁性二維范德瓦爾斯同質(zhì)/異質(zhì)結(jié)構(gòu)發(fā)揮了重要作用。因而理解MnBi2Te4層間聲子的動(dòng)力學(xué)性質(zhì)有助于未來(lái)在多個(gè)方向的深入研究，例如，利用MnBi2Te4拓?fù)渑c磁性的異質(zhì)結(jié)功能材料的設(shè)計(jì)，利用光高速操縱MnBi2Te4磁性和拓?fù)錉顟B(tài)等。
近日，清華大學(xué)物理系楊魯懿副教授研究組與中科院半導(dǎo)體所譚平恒研究員，清華大學(xué)物理系張金松副教授和于浦教授，以及北京化工大學(xué)數(shù)理學(xué)院吳揚(yáng)教授合作，研究了二維MnBi2Te4層間聲子的超快動(dòng)力學(xué)。
他們利用超快時(shí)間分辨的泵浦-探測(cè)反射率光譜結(jié)合超低波數(shù)拉曼光譜，首次系統(tǒng)研究了4到25層MnBi2Te4中載流子與相干聲子隨層數(shù)依賴(lài)的超快動(dòng)力學(xué)行為。在瞬態(tài)反射率測(cè)量中觀(guān)察到由于相干層間呼吸模式聲子引起的反射率的顯著振蕩，并發(fā)現(xiàn)振蕩頻率及其衰減時(shí)間、載流子衰減率等物理特性都強(qiáng)烈依賴(lài)于樣品厚度（圖1）。實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn)此超快光學(xué)方法易于測(cè)量，且測(cè)得的聲子頻率在同一層厚的樣品中特別一致，為表征樣品厚度提供了一種方便、非接觸和非破壞性的工具。較薄樣品的衰減率增加表明表面與界面對(duì)聲子散射和光載流子弛豫有很大影響。
圖1. 不同層數(shù)MnBi2Te4材料的時(shí)間分辨反射率光譜測(cè)量數(shù)據(jù)。(a)三個(gè)不同層數(shù)區(qū)域的原始數(shù)據(jù)顯示信號(hào)存在三個(gè)時(shí)間演化過(guò)程：非常短暫的尖峰、指數(shù)衰減和聲子振蕩。插圖突出了在泵浦脈沖后約100?ps發(fā)生的振蕩回波。(b)減去前兩個(gè)分量可以更清晰地看到聲子振蕩，實(shí)線(xiàn)為指數(shù)衰減正弦曲線(xiàn)擬合。(c)快速傅立葉變換（FFT）后的數(shù)據(jù)，突顯了不同厚度之間頻率的顯著變化，其中插圖顯示了約100?ps處回波的FFT，它們具有相同的層數(shù)依賴(lài)性。
超快時(shí)域測(cè)量結(jié)果還得到了超低波數(shù)（<10?cm-1）拉曼研究的補(bǔ)充（圖2）。實(shí)驗(yàn)測(cè)得了非常強(qiáng)的層間呼吸模式，與超快測(cè)量結(jié)果相一致，表明光與此聲子模式的強(qiáng)耦合。除了層間呼吸模式外，偏振拉曼測(cè)量還首次觀(guān)察到更弱的層間剪切模式聲子。測(cè)量的聲子頻率都顯示出隨著層數(shù)減少的典型藍(lán)移，并且可以使用線(xiàn)性鏈模型進(jìn)行擬合，從中計(jì)算出面外和面內(nèi)層間力常數(shù)為（5.7?±?0.1）?1019?Nm?3和（2.9?±?0.1）?1019?Nm?3。通過(guò)這些力常數(shù)能夠計(jì)算其他機(jī)械參數(shù)，例如聲速、彈性常數(shù)和聲阻抗。
圖2.不同層數(shù)MnBi2Te4的超低波數(shù)偏振拉曼光譜。（a）在平行偏振配置中，數(shù)據(jù)包含 6 個(gè)與先前報(bào)道拉曼數(shù)據(jù)相匹配的層內(nèi)聲子振動(dòng)的高頻峰，以及一個(gè)與層間呼吸模式聲子對(duì)應(yīng)的低頻峰，標(biāo)記為 B（1）。瑞利散射背景已經(jīng)被減去。（b）在交叉偏振配置中，呼吸模式消失了，觀(guān)察到了對(duì)應(yīng)于剪切模式的峰，標(biāo)記為 S（1）。（c）將 B（1）與 S（1）峰的頻率以及超快光譜數(shù)據(jù)（樣品1和2分別為紫色和綠色菱形符號(hào)）繪制為厚度的函數(shù)。數(shù)據(jù)間具有良好的一致性，并且與線(xiàn)性鏈模型符合得很好。
這些測(cè)量不僅揭示了層間耦合強(qiáng)度，而且還提供了相干聲子和載流子的壽命以及弛豫機(jī)制的重要信息。電學(xué)和磁學(xué)器件的性能會(huì)受到層間電子-聲子相互作用影響，由于MnBi2Te4層間聲子的能量很小 ( ~1?meV )，預(yù)計(jì)它們即使在低溫下也會(huì)在層間電導(dǎo)中發(fā)揮重要作用。超快光譜測(cè)量還表明，表面和界面對(duì)相干聲子和光致載流子的弛豫有很大影響，這也可能影響載流子遷移率。因此，此工作將為進(jìn)一步的層間輸運(yùn)研究與范德瓦爾斯異質(zhì)結(jié)的設(shè)計(jì)奠定基礎(chǔ)。
同時(shí)近期的一項(xiàng)理論工作預(yù)測(cè)，強(qiáng)太赫茲光脈沖的非線(xiàn)性聲子動(dòng)力學(xué)可以控制MnBi2Te4中的拓?fù)浜痛判韵嘧?。光脈沖引起晶格畸變，導(dǎo)致層間分離，使得層間反鐵磁耦合變成鐵磁耦合，進(jìn)而發(fā)生拓?fù)湎嘧儭．?dāng)太赫茲驅(qū)動(dòng)脈沖與此工作中測(cè)到的層間呼吸模式聲子頻率共振時(shí)，這種效應(yīng)可以達(dá)到最大。類(lèi)似的方法已被用于實(shí)現(xiàn) WTe2中的拓?fù)湎嘧?。因此，該研究還為未來(lái)在薄層拓?fù)浯判圆牧现械墓怛?qū)動(dòng)拓?fù)湫蚺c磁序，以及非平衡磁動(dòng)力學(xué)和非平衡軸子動(dòng)力學(xué)的超快研究鋪平了道路。
該研究成果以“原子級(jí)薄層MnBi2Te4中的相干層間聲子的超快動(dòng)力學(xué)”（Ultrafast coherent interlayer phonon dynamics in atomically thin layers of MnBi2Te4） 為題發(fā)表在《量子材料》（npj Quantum Materials）上。
清華大學(xué)物理系國(guó)際學(xué)生（加拿大多倫多大學(xué)2016級(jí)博士生）邁克爾·巴特拉姆（F. Michael Bartram）為此工作的第一作者，清華大學(xué)物理系楊魯懿副教授為論文的通訊作者。論文的合作者還包括清華大學(xué)物理系2019級(jí)博士生劉良洋、2017級(jí)博士生彭惠寧、2016級(jí)博士生李昊，北京未來(lái)芯片技術(shù)高精尖創(chuàng)新中心研究助理王永超，中科院半導(dǎo)體所助理研究員林妙玲和2017級(jí)博士生冷宇辰、2018級(jí)博士生陳雪。該工作得到了國(guó)家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃、國(guó)家自然科學(xué)基金的支持。
論文鏈接：
https://doi.org/10.1038/s41535-022-00495-x
供稿：物理系
編輯：李華山
審核：呂婷
