量子反?；魻栃?yīng)的實(shí)驗(yàn)觀(guān)測(cè)和體會(huì)（三）
薛其坤
要突破傳統(tǒng)方法無(wú)法解決的難題，就得在實(shí)驗(yàn)技術(shù)和方法上尋找新的切入點(diǎn)。MBE生長(zhǎng)動(dòng)力學(xué)的掌握，使我們解決了材料這個(gè)非常重要的起始性問(wèn)題。這為我們的后續(xù)研究奠定了最關(guān)鍵的基礎(chǔ)，也為我們團(tuán)隊(duì)在拓?fù)浣^緣體這個(gè)新興而有趣的領(lǐng)域里奠定了國(guó)際學(xué)術(shù)地位。
如何進(jìn)入這個(gè)領(lǐng)域？
已經(jīng)有了相關(guān)理論，再?gòu)膶?shí)驗(yàn)上加以驗(yàn)證，這似乎沒(méi)有什么了不起的。但是實(shí)際上，我們經(jīng)歷了非常不平凡的、艱難的探索過(guò)程。
我們是如何進(jìn)入這個(gè)領(lǐng)域的？這要從一份報(bào)告說(shuō)起。我要求每個(gè)進(jìn)課題組的研究生每月交兩份報(bào)告——文獻(xiàn)閱讀報(bào)告（reading report）和工作進(jìn)展報(bào)告（work report）。2008年10月，博士生李耀義在文獻(xiàn)閱讀報(bào)告中介紹了《自然》雜志在2008年4月24日發(fā)表的一篇論文，講的是Bi1-xSbx合金中同時(shí)存在的拓?fù)浣^緣體和量子自旋霍爾相（A topological Dirac insulator in a quantum spin Hall phase）。李耀義說(shuō)：“這篇文章引起了我極大的興趣，因?yàn)樵诔煞秩绱耸煜?、如此?jiǎn)單的體系里有我從來(lái)沒(méi)聽(tīng)過(guò)的物理現(xiàn)象?！彼X(jué)得很有意思，我聽(tīng)了之后也覺(jué)得很有意思。經(jīng)過(guò)組會(huì)的討論，我們從物理直覺(jué)上決定要做相關(guān)的實(shí)驗(yàn)研究。
圖1 符合拓?fù)浣^緣體預(yù)期的鉍銻合金。
我們做過(guò)很多年的鉍（Bi），對(duì)鉍的特性搞得很清楚。95%的鉍加上5%的銻形成的合金，就能達(dá)到《自然》這篇文章中提到的拓?fù)浣^緣體的效果，這對(duì)我們來(lái)說(shuō)是一個(gè)非常簡(jiǎn)單的結(jié)構(gòu)。所以到2008年底，我們很快就做成了非常平整的一微米見(jiàn)方的鉍銻合金。大家從原子掃描顯微鏡的照片中看到的一個(gè)個(gè)臺(tái)階是單原子臺(tái)階，非常平。同時(shí)我們馬上測(cè)量了電子結(jié)構(gòu)，按照拓?fù)浣^緣體的理論預(yù)期，應(yīng)該形成一個(gè)狄拉克圓錐，我們?cè)趯?shí)驗(yàn)中確實(shí)看到了錐形的結(jié)構(gòu)（圖1）。就這樣，我們很快進(jìn)入了拓?fù)浣^緣體這個(gè)剛剛興起而且非常抽象的領(lǐng)域。
瓶頸之一：最基本的材料問(wèn)題
要想深入研究拓?fù)浣^緣體，首先要能做出這樣的材料。既然是絕緣體，就一定不能導(dǎo)電。但是因?yàn)殂G是半金屬，很難做到絕緣，再加上金屬銻就更難絕緣了。所以從物理上的直覺(jué)來(lái)說(shuō)，這樣一個(gè)合金很難做成拓?fù)浣^緣材料，利用輸運(yùn)測(cè)量得到拓?fù)浣^緣體的新奇物理效應(yīng)很困難。正當(dāng)我們覺(jué)得可能很難有什么新的進(jìn)展時(shí)，2009年春節(jié)剛過(guò)，學(xué)生就在網(wǎng)上看到了普林斯頓大學(xué)哈桑（Hasan）研究組以及張首晟、方忠合作的兩篇文章，他們都在實(shí)驗(yàn)中發(fā)現(xiàn)了新的拓?fù)浣^緣體，不是合金，而是化合物。
這期間的發(fā)展非?？?。斯坦福大學(xué)著名華裔實(shí)驗(yàn)物理學(xué)家沈志勛的學(xué)生陳宇林在《科學(xué)》上發(fā)表文章，驗(yàn)證了拓?fù)浣^緣體領(lǐng)域非常有名的狄拉克圓錐的結(jié)構(gòu)。拓?fù)浣^緣體電子的動(dòng)量和能量呈線(xiàn)性關(guān)系（以前所有的半導(dǎo)體材料都呈拋物線(xiàn)關(guān)系），在三維上呈現(xiàn)出圓錐的形狀。斯坦福大學(xué)著名的晶體生長(zhǎng)專(zhuān)家費(fèi)舍爾教授幫助沈志勛、陳宇林“長(zhǎng)出”這個(gè)化合物的材料，看到了清晰漂亮的圓錐結(jié)構(gòu)；普林斯頓的哈桑與化學(xué)系同事卡瓦（Cava）合作，在實(shí)驗(yàn)中也看到了非常漂亮的圓錐結(jié)構(gòu)。拓?fù)浣^緣體這個(gè)概念剛剛在理論上提出，就通過(guò)實(shí)驗(yàn)開(kāi)始得到驗(yàn)證，而且實(shí)驗(yàn)結(jié)果非常有趣，所以馬上變成了物理學(xué)尤其是凝聚態(tài)物理中非常重要的研究方向，發(fā)表的文章基本都是《科學(xué)》、《自然》這一級(jí)別的。
不過(guò)，盡管這些實(shí)驗(yàn)看到了狄拉克圓錐和拓?fù)涞挠嘘P(guān)信號(hào)，但它們所使用的材料質(zhì)量并不高，還有很多缺陷，這些缺陷造成材料本身是導(dǎo)電的。既然能導(dǎo)電，何談“絕緣”呢？所以，當(dāng)時(shí)制約該領(lǐng)域發(fā)展的瓶頸問(wèn)題就是最基本的材料問(wèn)題。
MBE生長(zhǎng)動(dòng)力學(xué)的掌握
要想讓材料做到絕緣，并不那么容易。首先我們需要找到一個(gè)高純的單晶材料，其中由于雜質(zhì)造成的不必要的電子濃度要小于1017cm-3 ，而材料的基本阿伏伽德羅常數(shù)——原子密度是1023cm-3，也就是說(shuō)100萬(wàn)個(gè)原子中最多允許有一個(gè)雜質(zhì)，這顯然非?？量獭Ｆ樟炙诡D的卡瓦和斯坦福的費(fèi)舍爾都是單晶材料生長(zhǎng)方面的世界頂級(jí)專(zhuān)家，他們用傳統(tǒng)的晶體生長(zhǎng)方法做不到絕緣，不是因?yàn)樗讲桓?，而是因?yàn)檫@樣的材料本身非常難找。以氧化鋅為例，已經(jīng)“吆喝”20多年了，但實(shí)驗(yàn)上還是沒(méi)能把它做成絕緣體。
既然兩位頂尖專(zhuān)家用傳統(tǒng)的晶體生長(zhǎng)方法沒(méi)能成功，我們要突破這個(gè)難關(guān)，就得在實(shí)驗(yàn)技術(shù)和方法上尋找新的切入點(diǎn)。做實(shí)驗(yàn)的首要條件是技術(shù)精湛、設(shè)備先進(jìn)，我從回國(guó)后一直致力于精密實(shí)驗(yàn)技術(shù)的發(fā)展，2007年我們又搭建了MBE-STM-ARPES聯(lián)合系統(tǒng)，這個(gè)聯(lián)合系統(tǒng)對(duì)材料生長(zhǎng)的控制和結(jié)構(gòu)表征達(dá)到了原子水平。我用分子束外延（MBE）技術(shù)研究砷化鎵（GaAs）這類(lèi)化合物半導(dǎo)體，有十幾年充分的積累。砷化鎵是由一個(gè)金屬加上砷的分子合成的，而如果用金屬鉍硒合成Bi2Se3，從兩個(gè)材料四種元素的基本性質(zhì)來(lái)看，其分子束外延的生長(zhǎng)動(dòng)力學(xué)應(yīng)該非常類(lèi)似，對(duì)我們來(lái)說(shuō)不難做到。
圖2 MBE生長(zhǎng)動(dòng)力學(xué)研究。
學(xué)生在哈桑、卡瓦的文章中發(fā)現(xiàn)Bi2Se3后，我們考察了其基本原子的性質(zhì)，馬上“忘掉”鉍銻合金，迅速轉(zhuǎn)到Bi2Se3這一化合物上來(lái)。2009年春天，我們很快用砷化鎵的經(jīng)驗(yàn)進(jìn)行了Bi2Se3的生長(zhǎng)動(dòng)力學(xué)研究。這個(gè)曲線(xiàn)就是電子強(qiáng)度隨薄膜生長(zhǎng)時(shí)間變化的曲線(xiàn)，這個(gè)反射式高能電子衍射的強(qiáng)度震蕩很漂亮，意味著在硅上生長(zhǎng)的這個(gè)拓?fù)浣^緣體薄膜是一個(gè)原子層一個(gè)原子層上去的，震蕩一個(gè)周期就增加一個(gè)原子層（圖2）。所以我們很快就建立了非常高質(zhì)量的薄膜的生長(zhǎng)動(dòng)力學(xué)，后面還有一些進(jìn)一步的實(shí)驗(yàn)。這些實(shí)驗(yàn)的成功，實(shí)際上對(duì)我們的分子束外延來(lái)講并不是很困難的事，但它們?cè)谕負(fù)浣^緣體這個(gè)領(lǐng)域解決了重要的材料問(wèn)題。我們用分子束外延這一技術(shù)而不是傳統(tǒng)的單晶生長(zhǎng)，很快就可以制備出嚴(yán)格化學(xué)配比的這種化合物的單晶薄膜，而且這個(gè)薄膜的形貌非常好，它是一個(gè)層一個(gè)層往上長(zhǎng)的，即使長(zhǎng)到100層，材料也是非常平的。如何證明呢？我們有非常明亮、銳利的“眼睛”——掃描隧道顯微鏡（STM）。用STM在半微米見(jiàn)方的塊上進(jìn)行掃描，我們看到只有4個(gè)原子臺(tái)階，說(shuō)明原子表面平整度差不多。如果再放大的話(huà)，可以看到一個(gè)個(gè)碲（Te）原子排列得整整齊齊，一個(gè)缺陷也沒(méi)有。（圖3）
圖3 原子級(jí)平整的Bi2Te3薄膜。
所以，我們用MBE的方法非常容易得到原子級(jí)平整的薄膜。用聯(lián)合系統(tǒng)中的角分辨光電子能譜（ARPES），我們還可以馬上看到非常漂亮、像杯子一樣的狄拉克圓錐。更重要的是，信號(hào)反應(yīng)顯示這個(gè)材料是絕緣的。（圖4）我們做這么一個(gè)薄膜，一天半就可以完成。不Bi2Te3僅是，我們做Bi2Se3材料，同樣可以得到平整無(wú)雜質(zhì)的拓?fù)浣^緣體結(jié)構(gòu)。
圖4 實(shí)驗(yàn)上原位驗(yàn)證狄拉克圓錐形的電子結(jié)構(gòu)。
MBE生長(zhǎng)動(dòng)力學(xué)的掌握，使我們解決了材料這個(gè)非常重要的起始性問(wèn)題。這為我們的后續(xù)研究奠定了最關(guān)鍵的基礎(chǔ)，也為我們團(tuán)隊(duì)在拓?fù)浣^緣體這個(gè)新興而有趣的領(lǐng)域里奠定了國(guó)際學(xué)術(shù)地位。從2010年到2013年，團(tuán)隊(duì)成員連續(xù)4年在美國(guó)物理學(xué)會(huì)年會(huì)這個(gè)全球物理學(xué)界規(guī)模最大的會(huì)議上作邀請(qǐng)報(bào)告，說(shuō)明我們?cè)谕負(fù)浣^緣體領(lǐng)域的薄膜材料及其表征方面已經(jīng)有了非常好的基礎(chǔ)。正在此時(shí)，拓?fù)浣^緣體理論的開(kāi)創(chuàng)者之一張首晟教授與香港大學(xué)物理系主任張富春教授于2009年6月組織了拓?fù)浣^緣體領(lǐng)域的國(guó)際前沿研討會(huì)，聽(tīng)說(shuō)我們的進(jìn)展后，邀請(qǐng)我前去作報(bào)告。張首晟本人也在2009年成為清華的教授。我們以前就非常熟悉，由此更建立了理論與實(shí)驗(yàn)緊密合作、非常友好的兄弟般的關(guān)系。
（未完待續(xù)。本文根據(jù)薛其坤院士2013年4月27日做客清華論壇所作報(bào)告編輯整理。編輯整理/程曦 張碩 向小雨 賈霄宇 馬逸昕 韓靖北 周詩(shī)宇）
來(lái)源：新清華2013-09-06 第1928期
